不同于常见过渡金属二硫化物（如MoS₂、WSe₂），PtSe₂凭借其独特的d²sp³杂化，展现出更强的层间相互作用和显著的层依赖电子特性。本研究成功制备出毫米级单晶PtSe₂薄膜，其关键在于采用了一种熔盐辅助空间限域化学气相沉积（CVD）方法，并通过优化生长温度与载气流量实现了薄膜厚度的高度均匀性。电学测量表明，该薄膜不仅具有典型的双极性行为，更在520 nm光照下呈现出负光电导效应，其最大光响应度高达-143.7 mA/W。基于变温电学输运与光响应特性的研究，我们进一步揭示了其中双极性输运和负光电导的物理起源。该工作为强耦合二硫化物单晶薄膜的合成开辟了新路径，并展现出其在新型光电器件中的应用潜力。
技术亮点：
实现毫米级单晶薄膜的可控制备：发展了一种熔盐辅助空间限域CVD新方法，通过抑制三维成核、促进二维外延生长，成功制备出毫米级、厚度均匀的单晶PtSe₂薄膜。
揭示独特的双向光响应行为：所制备薄膜不仅具备双极性电学特性，更在520 nm与1550 nm光照下分别表现出显著的负光电导（-143.7 mA/W）与正光电导效应，实现光响应的双向调控。
阐明微观物理机制：通过系统的变温电学与光电测试，揭示了其双极性输运与负光电导效应的内在物理起源，为设计高性能、可切换的光电探测器提供了关键理论依据。
图文分析：
图1. 2H-PtSe₂单晶薄膜的合成与结构表征。a) 基于空间限域策略的CVD生长过程示意图。b, c) 沉积于蓝宝石衬底上的PtSe₂薄膜的光学显微镜图像（显示晶粒尺寸与形状）及对应的2H相晶体结构模型。比例尺：30 μm。d) 用于确认物相和层数的拉曼光谱。e, f) 表征元素化学态的高分辨率XPS图谱：e) Pt 4f 和 f) Se 3d。
图2. 2H-PtSe₂单晶薄膜的微观结构与元素组成分析。a) 低倍AC-TEM图像，证实薄膜的晶体质量；插图为相应的SAED花样（右上，显示单晶衍射斑点）和经过滤波的高分辨TEM图像（右下，显示原子排列）。b) 沿图a右下高分辨图像中矩形区域的强度线扫描，用于测量原子间距。c) XRD图谱，进一步确认2H晶相。d, e) EDS元素面分布图，显示Pt和Se元素在空间上的均匀分布（比例尺：1 μm）。f) EDS能谱，定量分析元素比例。
图3. 生长参数对2H-PtSe₂薄膜厚度的调控规律。a) 分别位于反应器顶部和底部蓝宝石衬底上的PtSe₂薄膜光学显微镜图像（比例尺：50 μm）。b, c) 系统改变生长温度时，在(b)顶部与(c)底部衬底上获得的PtSe₂薄膜厚度分布，以阐明温度梯度的影响。d) 标定光学灰度值与绝对厚度关系的拟合曲线。e, f) 系统改变载气流量时，在(e)顶部与(f)底部衬底上获得的PtSe₂薄膜厚度分布，以研究气相传输过程的作用。
图4. 2H-PtSe₂场效应晶体管的电学性能。a) 底栅顶接触FET的器件结构示意图。b) 用于表征薄膜表面形貌与厚度的AFM图像，比例尺为3 μm。c) 器件的典型转移特性曲线（Vds = 1 V），显示出双极性导电行为；插图为被测器件的OM图像，比例尺为10 μm。d) 在不同栅压（Vg从-80 V扫至80 V）下测得的输出特性曲线，展示了良好的欧姆接触特性。
图5. PtSe₂光电晶体管在可见至近红外波段的光电特性。a, d) 在Vds = 1 V偏置及不同入射功率下，器件分别受520 nm (a) 和1550 nm (d) 激光照射时的转移特性曲线。b, e) 在固定栅压Vg = ±60 V下，器件对520 nm (b) 和1550 nm (e) 光的光响应度随入射功率的变化关系；e图插图为Vg = -60 V时，在低功率1550 nm光照下的响应度变化。c) 在不同波长（405–1550 nm）光照下，阈值电压漂移量（ΔVth）随入射功率的变化。f) 在Vg = ±60 V下，器件光响应度随波长（405–1550 nm）的变化谱。
图6. PtSe₂光电晶体管的光响应机制分析。a, b) 器件在300 K至450 K温度范围内，分别于520 nm (a) 和1550 nm (b) 激光照射下的光电流开关循环曲线。c) 由a, b图提取的光电流值随温度的变化关系。d) 光电流猝灭速率的自然对数与1000/T的函数关系，用于计算相关的热激活能。e, f) 分别对应器件工作在p型区 (e) 和n型区 (f) 时的能带结构示意图，用于解释不同波长下的光电响应机制。
结论展望
基于熔盐辅助空间限域CVD技术，本文成功制备出毫米级单晶PtSe₂薄膜，其厚度均匀、结晶质量高。电学测试表明，该薄膜具备典型的双极性行为，并表现出独特的双向光响应特性。变温条件下的电学输运与光电特性研究，进一步揭示了其双极性传导和负光电导效应的物理起源。这些结果不仅为强耦合二硫化物单晶薄膜的合成提供了新方法，也为发展高性能可切换光电探测器及类脑计算应用提供了可靠的平台。
文献来源：
Y. Wang,Y. Xu, S. Zeng, et al. “ Frankvan der Merwe Growth of Millimeter-Scale PtSe2 Single-Crystal Films for Bidirectional Photoresponse.” Adv. Funct. Mater. (2025): e20444.
https://doi.org/10.1002/adfm.202520444
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