锡基钙钛矿以其环保、固有的高空穴迁移率和低有效质量而闻名，在 p 型薄膜晶体管(TFT)方面拥有巨大潜力。然而，锡基钙钛矿存在显著缺陷，其快速结晶和氧化的特性严重限制了稳定性和载流子迁移率。纯 3D 锡基钙钛矿晶体管因 Sn²⁺易氧化和晶体生长动力学不可控，载流子迁移率较低且长期稳定性较差。为改善性能和稳定性，向 3D 结构中引入大阳离子形成低维相的方法，却因不同维度结构共存导致薄膜结构无序、缺陷增加，进而造成稳定性不佳和明显的器件滞后现象;即便在充氮手套箱中储存，仅接触微量氧气，器件性能仍会退化。因此，如何控制结晶动力学以获得理想的晶体取向、提高锡基钙钛矿薄膜的稳定性，成为研发高迁移率、高稳定性晶体管的关键挑战。针对此科学问题，复旦大学材料科学系褚君浩院士/李文武研究员团队在《Science Advances》上发表题为“Science AdvancesTailoring tin-based perovskite crystallization via large cations and pseudo-halide anions for high mobility and high stable transistors”研究论文。
技术亮点：
Ø 将TEASCN 掺入 CsFASnI3，制备高迁移率和稳定的锡基TFT钙钛矿;
Ø TEASCN分子中SCN-与Sn2+形成稳定配位，抑制氧化过程，降低缺陷密度并延长载流子寿命;
Ø 基于TEASCN的TFT实现超过60cm2 V−1 s−1平均迁移率，开/关比超108
Ø 未封装设备氮气中30天后仍保持84%初始迁移率，凸显其卓越稳定性。
研究意义：
通过将 TEASCN 掺入 CsFASnI3中，制备高迁移率和稳定的锡基钙钛矿TFT。TEASCN分子中SCN-与Sn2+形成稳定配位，抑制氧化过程，降低缺陷密度并延长载流子寿命。强烈的相互作用诱导双层准二维钙钛矿中间相的形成，控制钙钛矿的结晶动力学，极大地促进高度取向生长，改善薄膜形态和结晶度，从而促进更有效的载流子运输。最终构建的p型TFT不仅表现出优异的电化学性能，且在未封装状态下可稳定运行30天，展现出良好的工业适配性。这项研究为开发具有优异稳定性的高性能钙钛矿TFT铺平了道路。
图文分析：
钙钛矿TFT的电学性能
(A)钙钛矿TFT的器件结构示意图;(B)基于CsFASnI3的TFT典型传递曲线;(C) TEAI-CsFASnI3和(D) TEASCN-CsFASnI3转移曲线;(E) TEAI-CsFASnI3和(F) TEASCN-CsFASnI3 TFT的输出曲线;(G) TEAI-CsFASnI3和TEASCN-CsFASnI3TFTs迁移率的统计直方图;(H) TEASCN-CsFASnI3与先前报道钙钛矿TFT平均迁移率的比较。
TEASCN和SnI2之间的强相互作用和抑制 Sn2+氧化
(A和 B) TEASCN、TEASCN + SnI 2、TEAI 和 TEAI + SnI2 FTIR光谱;(C)退火前CsFASnI3，TEAI-CsFASnI3和TEASCN-CsFASnI3钙钛矿XRD衍射薄膜; (D) TEASCN-CsFASnI ，(E) TEAI-CsFASnI3和(F) CsFASnI3钙钛矿薄膜在Sn 3d区域的XPS光谱。
钙钛矿薄膜取向、结晶度和形貌表征
(A) CsFASnI3, (B) TEAI-CsFASnI3和(C) TEASCN-CsFASnI3钙钛矿薄膜GIWAXS图案; (D) 积分环在q r= 1.0−1处的方位角曲线; (E) CsFASnI3 , TEAI-CsFASnI3和TEASCN-CsFASnI3钙钛矿薄膜的XRD图谱; (F) CsFASnI3，TEAI-CsFASnI3和TEASCN-CsFASnI3钙钛矿薄膜XRD图谱(100)平面部分放大视图。(G) CsFASnI3，(H)
TEAI-CsFASnI3和(I) TEASCN-CsFASnI3薄膜典型 SEM 图像。
抑制缺陷密度
(A) CsFASnI 3 , TEAI-CsFASnI3和TEASCN-CsFASnI3薄膜的PL 和(B) TRPL 光谱。(C) CsFASnI3，TEAI-CsFASnI3和TEASCN-CsFASnI3器件在0 V时的噪声电流曲线。(D) CsFASnI3，TEAI-CsFASnI3和TEASCN-CsFASnI3TFT典型的温度转移曲线相关图。(E) TEAI-CsFASnI3和 TEASCN-CsFASnI3TFT的温度阈值电压相关图。
运行稳定性和环境稳定性评估
(A) TEAI-CsFASnI3连续开/关测试图;(B) TEASCN-CsFASnI3 TFT连续 1500个循环局部放大图。(C) TEAI-CsFASnI3和TEASCN-CsFASnI3 TFTs循环转移曲线测量期间的阈值电压和导通电流的变化。(D) TEAI-CsFASnI3和TEASCN-CsFASnI3 TFTs(VGS的 = VDS= −30 V)负偏置应力稳定性。(E) TEASCN-CsFASnI3TFTs的转移曲线随氮气中储存时间的变化。(F) TEASCN-CsFASnI3 TFT的导通电流和迁移率在氮气中随储存时间的变化。
结论展望
将TEASCN 掺入 CsFASnI3中制备高迁移率和稳定的锡基钙钛矿TFT。TEASCN分子中SCN-与Sn2+形成稳定配位，抑制氧化过程，降低缺陷密度并延长载流子寿命。此外，强烈的相互作用诱导双层准二维钙钛矿中间相的形成，控制钙钛矿的结晶动力学，极大地促进高度取向生长，改善薄膜形态和结晶度，从而促进更有效的载流子运输，最终构建的p型TFT不仅表现出优异的电化学性能，而且在未封装状态下可稳定运行30天，展现出良好的工业适配性。
文献来源
Yanqiu Wu; Yuan Feng; Shuzhang Yang; Enlong Li; W. Wang; et al. Tailoring tin-based perovskite crystallization via large cations and pseudo-halide anions for high mobility and high stable transistors.Science Advances.
https://doi.org/10.1126/sciadv.adv4138
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