精心设计的功能分子对钝化有害缺陷和制备高性能钙钛矿太阳能电池具有重要意义。然而，钝化剂的系统设计和明智选择的简单而严格的方法仍有待建立。鉴于此，云南大学张文华等人在期刊《Energy & Environmental Science》上发文“Molecular Integration of Lewis bases for Efficient and Stable Inverted Perovskite Solar Cells”。在这项研究中，该团队提出了一种分子整合策略来识别一种新的路易斯碱分子，即丙酮基膦酸二甲酯(DMAPA)，它包含了以前报道的丙酮(ACT)和磷酸三甲酯(TP)的路易斯碱分子的官能团。理论计算表明，与ACT和TP配体相比，DMAPA分子表现出与钙钛矿晶体更有利的相互作用。在实验上，已经观察到DMAPA分子在降低陷阱密度和获得优异的器件性能方面超过ACT和TP分子。这些发现清楚地证实了分子整合策略的有效性。同时，原位表征表明DMAPA分子可以调节卤化物钙钛矿的结晶动力学，加速中间相向钙钛矿黑相的转变。最终，基于DMAPA的p-i-n结构PSC提供了25.59%的冠军功率转换效率(PCE)以及出色的稳定性。在65℃下退火1，600小时或在最大功率点(MPP)电压下在一个太阳的等效光照下工作850小时后，未封装的电池保持了超过85%的初始性能。这项工作提出了一种简单而有效的方法，有效地丰富了钝化剂的范围，解决了与PSC中缺陷钝化相关的普遍挑战。
创新点
1. 分子整合策略设计新型钝化剂 DMAPA
该研究首次提出“分子整合(Molecular Integration)”策略，将两个具有代表性的Lewis碱功能团——丙酮中的C=O键和磷酸三甲酯中的P=O键融合，设计出新型多功能钝化剂 DMAPA(Dimethyl Acetonylphosphonate)。该策略打破了传统单功能位点钝化剂设计的局限，实现了多位点协同钝化缺陷与提升晶体质量的双重效果。
2. 系统验证 DMAPA 的缺陷钝化与晶体调控能力
通过密度泛函理论(DFT)计算、XPS/FTIR 光谱、GIWAXS 实验、TRPL与SCLC等手段，全面验证了DMAPA相较于前体ACT和TP在结合能、电子转移能力、缺陷态密度抑制等方面的优势。特别是其在钝化钙钛矿体相与界面缺陷方面，表现出卓越的化学与电子稳定性。
