近日，北京大学周欢萍教授课题组、严纯华院士课题组等研究人员合作，在钙钛矿发光二极管（PeLED）领域取得重要进展。研究团队提出一种“原位纳米晶限域（in-situ nanocrystal confinement）”新策略，通过聚合反应动态限域纳米晶生长，实现了兼具高结晶性和纳米尺度的钙钛矿纳米晶原位可控制备，突破了长期制约钙钛矿发光材料性能提升的关键瓶颈。基于该策略构筑的蓝光PeLED外量子效率（EQE）达到21.8%，达到目前蓝光PeLED领域领先水平，并显著提升了器件运行稳定性。相关成果以“In-situ Nanocrystal Confinement for Efficient Blue Perovskite LEDs”为题在《自然》（Nature）上发表。
新型显示与光电信息技术是国家数字经济和高端制造的重要支撑，高性能发光器件在超高清显示、柔性电子、虚拟现实及光通信等领域具有广阔应用前景。卤化铅钙钛矿凭借高荧光量子产率、高色纯度、发光波长可调及低温溶液加工等优势，被认为是极具前景的新型发光材料。近年来，钙钛矿发光二极管（LED）在红光和绿光方向已取得快速发展。然而，对PeLED而言，获得高性能发光始终面临一个核心挑战：一方面，高结晶质量对降低缺陷密度、抑制非辐射复合和提升器件稳定性至关重要；另一方面，纳米尺度晶粒又能够增强载流子限域与辐射复合效率。传统原位结晶过程中，这两种需求往往相互矛盾——提高结晶质量通常伴随晶粒尺寸增大，而强行缩小晶粒又容易引入更多缺陷。
针对这一长期挑战，研究团队提出利用可聚合配体在钙钛矿结晶过程中原位形成聚合物网络，对纳米晶生长进行动态限域调控。该策略能够在抑制晶粒过度长大的同时，延长晶格有序重排过程，从而获得尺寸均一、缺陷密度低且高结晶性的钙钛矿纳米晶。研究发现，该方法不仅显著减小晶粒尺寸，还诱导材料由正交相向立方相的转变，从根本上优化了材料的结构稳定性与发光特性。
钙钛矿纳米晶（NCs）的配体设计与结晶示意图
进一步研究表明，原位限域形成的立方相结构有效减弱了晶格畸变和电子-声子耦合，从而降低非辐射复合损耗并提高发光效率。优化后的钙钛矿薄膜光致发光量子效率（PLQY）达到83%，表现出优异的发光均一性和稳定性。基于该高质量发光层制备的蓝光PeLED器件发射峰位于491nm，峰值EQE达到21.8%，较对照器件实现翻倍提升，同时器件运行稳定性也显著提升6倍以上。研究表明，原位形成的聚合物网络能够有效抑制离子迁移，从而缓解器件工作过程中的性能衰减。
PeLED器件的性能。a：PeLED能级结构。b：OEGA/PEA PeLED的CIE坐标。c—e：PeLED器件的J-V（c）、L-V（d）和EQE-J（e）曲线。f：32个原始及OEGA/PEA PeLED器件的统计直方图
该工作首次系统建立了原位聚合限域策略，为解决PeLED长期面临的效率与稳定性难题提供了新的研究思路。该方法兼具普适性与可拓展性，有望进一步推广至钙钛矿太阳能电池、量子点发光器件及其他新型半导体光电体系，为下一代高性能显示与光电子技术的发展提供了重要基础。
· 文 章 信 息 ·
该论文的通讯作者为周欢萍、严纯华和化学与分子工程学院孙聆东教授。合作者还包括埃因霍芬理工大学Shuxia Tao教授课题组、北京理工大学陈棋教授课题组、中国科学院物理研究所王立芬副研究员等。该工作得到了国家自然科学基金委、科技部、北京市自然科学基金、北京分子科学国家研究中心、先进电池材料理论与技术北京市重点实验室等的联合资助。
