文章概述
该研究通过均质钝化技术实现高效钙钛矿-硅叠层太阳能电池，针对倒置结构钙钛矿太阳能电池中钙钛矿表面和界面的非辐射复合问题，开发了一种双分子钝化策略。该策略结合了pFBPA的表面钝化作用和PCI的界面钝化作用。膦酸通过形成P-O-Pb键钝化表面缺陷，而氯化哌嗪则通过改善能级对齐、引入场效应和均质化表面电势来抑制界面复合。这种协同作用将钙钛矿的准费米能级分裂均匀提高了约100 mV，使得两端钙钛矿-硅叠层电池在1 cm²器件上获得了2 V的认证开路电压，效率超过31%。研究进一步证明了该钝化策略的可扩展性，在60 cm²有效面积上实现了28.9%的认证效率。
创新点分析
提出了表面钝化与界面钝化相结合的协同钝化机制，通过双分子互补功能实现了对钙钛矿表面缺陷和钙钛矿/C60界面复合的有效抑制，并利用先进表征和理论计算揭示了分子结构与钝化效果之间的构效关系，最终成功将高效钝化技术应用于大面积叠层器件。
Figure 1 概括了使用不同膦酸对钙钛矿吸收层进行表面钝化的研究结果，通过比较甲基膦酸、苄基膦酸、氟代苄基膦酸和五氟苄基膦酸的钝化效果，发现含苯环的膦酸尤其是氟代衍生物能更有效地降低非辐射复合损失，XPS光谱证实了P-O-Pb键的形成，DFT计算表明苯基修饰的膦酸盐表面取代在能量上更有利，开尔文探针测量显示钝化后表面光电压振幅增加，表明电子选择性界面性能得到改善。
Figure 2 展示了表面钝化与界面钝化的有效组合，通过宽场绝对光致发光映射和瞬态光致发光衰减测量表明，将pFBPA表面钝化与PCI界面钝化结合能显著抑制非辐射复合，实现更均匀的钝化效果，开尔文探针力显微镜和扫描UPS测量证实了组合处理能引入更有利的场效应并改善能级对齐，最终在单结宽带隙和中等带隙钙钛矿电池中均获得了更高的开路电压和效率。
Figure 3 展示了将SIP钝化策略集成到钙钛矿-硅叠层太阳能电池中的性能结果，冠军器件在1 cm²面积上实现了32.9%的效率和1.983 V的开路电压，认证稳态效率达31.6%，统计数据显示SIP处理显著提高了平均性能，外量子效率谱验证了子电池的电流匹配，研究进一步成功制备了60 cm²大面积器件并获得28.9%的认证效率，光致发光成像表明顶电池具有高度的均匀性，证明了钝化策略在不同尺寸器件上的有效性和可扩展性。
文章来源
https://doi.org/10.1038/s41467-025-63673-y
