27.33%!郑大&中科院团队:利用2D MoO₃₋ₓ等离子体突破全无机钙钛矿光伏效率瓶颈

来源:钙钛矿与OPV薄膜太阳能发布时间:2025-08-14 13:35:10

核心总结

核心创新点

郑州大学马俊杰、许群&中科院化学所宋延林团队提出中间态介导的二维MoO₃₋ₓ等离子体效应,通过超临界CO₂制备的2D MoO₃₋ₓ与CsPbX₃形成光耦合系统(OCS),实现59%光子收敛增强;同时通过Mo-O八面体 heteroepitaxy诱导(100)面取向生长,载流子迁移率提升31%,结合双面采光结构,最终实现27.33%的双面等效效率。

解决的关键问题

光吸收不足:全无机CsPbX₃带隙宽(>1.7 eV),弱吸收区(500-700 nm)光子利用率低;

载流子输运混乱:无序晶界导致Anderson局域化,载流子迁移率低,扩散长度短;

有机掺杂不稳定性:传统DMA⁺掺杂导致热循环下相分离。

实现方法

等离子体光耦合:2D MoO₃₋ₓ的中间局域态(DOS分布显示带隙中新增态密度)引发宽谱等离子体共振(470-1200 nm),光场强度提升9.49×10⁹倍(SERS增强因子);

取向生长调控:Mo-O与Pb-I八面体晶格匹配,诱导(100)面择优生长;

双面电极设计:MoO₃/Au/MoO₃透明电极,实现正反两面光吸收。

性能提升效果

效率突破:单面电池Voc=1.30 V,Jsc=19.31 mA/cm²,FF=82.4%,PCE=20.73%;双面等效效率27.33%(57.3 cm²模块效率19.4%);

稳定性:未封装器件65℃光照900小时保持95%效率;

载流子动力学:迁移率从1.01×10⁻⁴提升至1.32×10⁻⁴ cm²/Vs,扩散长度从319 nm增至745.2 nm。

器件结构

ITO/ZnO/CsPbI₂.₄Br₀.₆-MoO₃₋ₓ/Spiro-OMeTAD/MoO₃/Au/MoO₃



制备细节

溶液配置

钙钛矿前驱液:1.1 M CsPbI₂.₄Br₀.₆,溶解CsI(0.1 mmol)、PbI₂(0.7 mmol)、PbBr₂(0.3 mmol)于DMF/DMSO=6:4(v/v),添加0.05%(wt)2D MoO₃₋ₓ纳米片,55℃搅拌1小时;

ZnO前驱液:0.1 M Zn(CH₃COO)₂·2H₂O与乙醇胺(摩尔比1:1)溶于甲氧基乙醇,添加9.73 mg/mL醋酸铅。

制备步骤

ZnO层:ITO经O₂等离子体处理后旋涂ZnO前驱液(4000 rpm/30 s),200℃退火30分钟;

OCS层:钙钛矿前驱液旋涂(2500 rpm/40 s),44℃预退火3分钟,285℃热退火10分钟;

空穴传输层:Spiro-OMeTAD溶液(72.3 mg/mL氯苯,含Li-TFSI/FK209添加剂)旋涂4000 rpm/30 s;

透明电极:热蒸镀MoO₃/Au/MoO₃,掩膜定义0.04 cm²活性面积。

作者团队:郑州大学马俊杰、许群&中科院化学所宋延林

原文链接:https://doi.org/10.1002/adma.202417490

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