文章介绍
碘-溴混合宽带隙钙钛矿容易发生卤素相分离，尤其在太阳能电池器件的埋底界面附近——该区域在运行过程中承受最强的光照、热和电场应力。然而，目前常用的分子基底——咔唑类自组装单分子层（SAM）——与钙钛矿晶格之间的化学相互作用有限，导致结构不稳定且电荷提取效率低。
基于此，上海交通大学陈汉等人引入一种分子桥接剂，它既能与SAM基底共轭，又能与钙钛矿表面配位，从而增强空穴收集异质界面处的化学与电子耦合。通过这一策略，获得了光稳定、带隙1.76 eV、光电性能提升且晶格稳定的钙钛矿吸收层，使单结钙钛矿太阳能电池实现20.79%的光电转换效率（认证值20.35%）。当该电池与1.25 eV的Sn-Pb钙钛矿底电池集成时，所得两端单片全钙钛矿叠层太阳能电池效率达29.58%，且封装器件在960小时连续最大功率点运行后仍保持初始效率的90%。该论文近期以“Photostable wide-bandgap perovskites with enhanced interface coupling for all-perovskite tandems”为题发表在顶级期刊Energy & Environment Science上。
图文信息
图1. FPT 稳定的埋底界面。(a) FPT与Me-4PACz的静电势分布。(b) DFT弛豫后的异质结构：NiO/Me-4PACz/钙钛矿与NiO/Me-4PACz/FPT/钙钛矿，以及各界面结合能—Me-4PACz/钙钛矿 (-0.22 eV)、FPT/钙钛矿 (-1.10 eV)、Me-4PACz/FPT (-0.94 eV)。(c) 沉积在 Me-4PACz与Me-4PACz/FPT上的钙钛矿薄膜的 GIWAXS图案。(d) 钙钛矿薄膜底面的 SEM 图像。(e)退火初始150 s内钙钛矿薄膜的原位PL光谱。
图2. 界面电子耦合与空穴提取。(a) Me-4PACz 与 (b) Me-4PACz/FPT 前沿轨道的波函数等值面（绿色：正相位；蓝色：负相位）。(c) Me-4PACz 与 Me-4PACz/FPT 基底的表面电势。(d) Me-4PACz/钙钛矿与(e) Me-4PACz/FPT/钙钛矿异质结构的投影态密度。插图给出价带顶（VBM）及价带次高轨道的波函数等值面。(f) FTO/NiO/Me-4PACz/钙钛矿与 FTO/NiO/Me-4PACz/FPT/钙钛矿的飞秒瞬态吸收光谱。(g) 在1.86 eV探测的归一化瞬态吸收动力学。
图3. 宽带隙钙钛矿薄膜中的卤素分离。(a)钙钛矿表面与 (b) FPT/钙钛矿表面上碘离子迁移路径的能量分布。(c) 对照组与(d)目标钙钛矿薄膜在连续激发下光致发光（PL）光谱的演化受照区域的PL峰能量分布图：(e) 对照薄膜，(f)目标薄膜。
图4. 单结钙钛矿太阳能电池的性能与稳定性。(a) 钙钛矿太阳能电池的 J-V 曲线及对应光伏参数。(b) 钙钛矿太阳能电池的EQE光谱与积分短路电流密度JSC。(c) 钙钛矿太阳能电池的瞬态光电流。(d) 器件FF损失机制的分解。(e) 对照组与目标组未封装器件在85 °C手套箱中老化的稳定性（每组4片电池）。(f) 封装器件的连续最大功率点（MPP）追踪。
图5. 全钙钛矿叠层太阳能电池的性能与稳定性。(a) 全钙钛矿叠层器件的截面 SEM 图像。(b) 对照组（24片）与目标组（60片）全钙钛矿叠层器件的光伏参数统计，数据来自两批制备。中心线为中位数；箱体表示25/75百分位；须状线延伸至1.5倍四分位距内的最极端数据点。(c) 冠军全钙钛矿叠层太阳能电池的J-V曲线及对应光伏参数。(d)子电池的EQE谱与积分短路电流密度JSC，以及叠层器件的反射率（1-R，灰色虚线）。(e) 封装叠层器件的连续最大功率点（MPP）追踪。
总之，作者等人引入FPT作为桥接剂，在宽带隙钙钛矿晶格与咔唑基 SAM 基底之间强化化学与电子耦合。FPT分子可调控钙钛矿结晶、钝化埋底界面，并在热和光照应力下稳定碘-溴混合钙钛矿晶格。凭借与SAM的“跨空间”共轭以及与钙钛矿表面的“跨键”配位，FPT 实现空穴收集异质界面上的前沿轨道耦合，促进高效空穴提取。由此制备出高效率宽带隙钙钛矿太阳能电池及全钙钛矿叠层器件，并表现出更优的热稳定性与运行稳定性。该工作为稳定混合卤素宽带隙钙钛矿、推进全钙钛矿叠层太阳能电池提供了一条可推广的界面工程策略。
器件制备
器件结构：
FTO/NiO/SAM/perovskite/C60/SnO2/IZO/PEDOT:PSS/Sn-Pb perovskite/C60/BCP/Cu
1.洗干净的FTO玻璃，臭氧处理15 min，将乙酰丙酮镍（2 mmol）溶于乙腈（38 mL）和乙醇（2 mL）中，以洁净干燥空气为载气，通过空气喷嘴将溶液喷至已预热至400°C的FTO 基底上，保持400°C 20 min，冷却至室温并转移至手套箱；Me-4PACz（0.5 mg/mL，IPA）3000rpm 25s旋涂，100 °C退火10 min；FPT（0.5 mg/mL，IPA）3000rpm 25s旋涂，100 °C退火5 min；
2. 1.2 M Cs₀.₂FA₀.₈Pb(I₀.₆₁Br₀.₃₇)₃（CsI（0.24 mmol）、FAI（0.96 mmol）、PbBr₂（0.67 mmol）、PbI₂（0.53 mmol）和Pb(SCN)₂（2 mg）溶于800 µL DMF和200 µL DMSO），前驱体在50 °C 下溶解2–3 h，使用前经0.22 µm PTFE滤膜过滤，2000rpm 10s+4000rpm 40s旋涂，结束前20s 300 μL乙酸乙酯反相，100°C退火15 min；
3.PDAI₂（1 mg/mL，IPA），4000rpm 25s旋涂，100°C退火5 min；
4.蒸镀20 nm C60；ALD SnO2;
5.磁控溅射沉积约120 nm IZO;
6.PEDOT:PSS与IPA按1:2 体积比稀释，4000rpm 30s旋涂，空气中120°C退火10 min，再转移至充氮手套箱；
7. 2 M Rb₀.₀₄Cs₀.₂FA₀.₇₆Pb₀.₅Sn₀.₅I₃（RbI（0.08 mmol）、CsI（0.4 mmol）、FAI（1.52 mmol）、PbI₂（1 mmol）、SnI₂（1 mmol）、SnF₂（0.11 mmol）、NH₄SCN（0.045 mmol）、PEACl（0.008 mmol）和PPD（0.07 mmol）溶于700 µL DMF和300 µL DMSO中），在室温下溶解，使用前经0.22 µm PTFE 滤膜过滤，1000rpm 10s+4000rpm 40s旋涂，结束前20s 400 μL乙酸乙酯反相；
8.0.5 mg/mL EDAI₂（IPA/甲苯2:1体积比），4000rpm 25s旋涂，100 °C退火5 min；
9. 蒸镀15 nm C60、8 nm BCP 和100 nm Cu。
文章信息
C. Li, Y. Zhang, H. Zhao, J. Zhang, Z. Yu, X. Tang, Y. Wang and H. Chen, Energy Environ. Sci., Photostable wide-bandgap perovskites with enhanced interface coupling for all-perovskite tandems, 2026, DOI:10.1039/D5EE06683B.
