论文概览
钙钛矿与有机半导体材料在带隙可调、低温溶液加工及轻量化应用潜力等方面特性相似，这使它们非常适合集成到多结叠层架构中，即钙钛矿-有机叠层太阳能电池。然而，这类电池的效率受到宽带隙钙钛矿层和子电池间中间连接层导致的电学损失的限制，这两个关键部分也制约了叠层器件的稳定性。香港理工大学杨光，李刚&深圳理工大学白杨明确了宽带隙钙钛矿开路电压损失的根本原因，即其表面区域分布的移动缺陷。通过采用具有功能化化学基团的有效钝化剂来修复这些缺陷，将带隙为1.81 eV的宽带隙钙钛矿电池的开路电压提升至1.35 V。随后，开发了用于叠层器件的溶液加工氧化石墨烯中间连接层，该层不仅降低了电学损失，还提高了器件稳定性。这两种策略的协同集成，使钙钛矿-有机叠层太阳能电池的效率突破25%，同时实现了更强的运行稳定性。相关成果以“Defect Dynamics and Solution-Processed Interconnects in Perovskite-Organic Tandem Solar Cells”为题发表在期刊Advanced Science上。
技术亮点
1.缺陷动态钝化策略：创新性地利用“老化后处理”机制，使钝化剂能够捕获并修复从体相迁移至表面的移动缺陷，从而持续提升器件性能。
2.多功能钝化分子设计：采用含有特殊官能团的钝化剂，通过形成氢键和Pb-N键等多重相互作用，高效修复表面缺陷，将宽带隙钙钛矿的开路电压显著提升至1.35 V。
3.溶液加工GO连接层：开发溶液法加工的氧化石墨烯作为中间连接层，替代传统蒸镀金属，在实现高透光率和优异电荷复合的同时，大幅提升了叠层器件的稳定性。
研究意义
✅为叠层电池提供关键解决方案：通过分别攻克子电池效率损失和叠层连接瓶颈这两个核心难题，为钙钛矿-有机叠层电池实现高效率与高稳定性提供了明确的协同技术路径。
✅开辟缺陷管理新思路：提出的“表面迁移缺陷”概念及其钝化方法，为理解并抑制钙钛矿材料中动态缺陷导致的性能衰减提供了新的理论基础和研究方向。
✅推动商业化进程：所开发的溶液加工工艺和高稳定性GO连接层，有效降低了制备成本并延长了器件寿命，向开发商业可行的叠层光伏技术迈出了关键一步。
深度精度
1.宽带隙钙钛矿太阳能电池面临开路电压损失大的核心挑战，这主要归因于材料中移动缺陷的表面聚集与动态分布。研究通过采用一种具有多官能团（如能形成氢键的R₂NH和Pb-N键）的钝化剂PipEAI进行表面处理，有效修复了这些缺陷。实验表明，未经处理的对照器件性能随老化时间增加而衰减，而经PipEAI钝化的目标器件则呈现出独特的“老化后性能提升”现象：其开路电压从初始的1.289 V显著上升并稳定在1.355 V，光电转换效率也从17.15%提升至19.38。模拟分析进一步证实，该现象源于体相中的移动缺陷在老化过程中向表面迁移，并被表面钝化层有效捕获和中和，从而持续改善了器件性能。
2.为了验证器件效率提升源于老化过程中移动缺陷被抑制的假设，研究进行了一系列表征。首先，薄膜形貌和结晶性分析表明，老化过程并未引起目标宽带隙钙钛矿薄膜在这些方面的显著变化，因此性能提升不源于此。关键的光电性质测试提供了直接证据：与对照组薄膜光致发光性能基本不变不同，目标薄膜在老化后其光致发光强度和寿命均显著增强，表明移动缺陷在老化过程中被逐步钝化。此外，通过不同扫描速度下的电流密度-电压测试发现，对照器件在慢速扫描下出现严重的短路电流密度损失，这与移动离子浓度增加有关，而目标器件则表现更稳定。进一步的定量分析通过热导纳光谱和驱动级电容谱展开。热导纳光谱显示，目标器件在老化后陷阱态密度显著降低，这与开路电压和效率的提升趋势直接相关；而对照器件的变化则很小。驱动级电容谱的空间分辨测量进一步揭示，老化后的目标器件其陷阱密度（尤其是在C60/钙钛矿界面附近）相比新鲜器件降低了一个数量级。这些多维度的测试结果相互印证，共同证实了表面钝化剂能够有效捕获并抑制从体相迁移至表面的移动缺陷，从而驱动了器件性能的独特“老化后提升”现象。
3.研究通过一系列光伏性能表征，进一步证实了老化后的目标宽带隙钙钛矿太阳能电池具有更低的陷阱密度和更优异的性能。莫特-肖特基曲线分析显示，目标器件具有更高的内建电势（1.26 V vs 对照组的1.19 V），表明其缺陷态密度降低且载流子传输效率得到改善。器件性能方面，冠军目标器件实现了19.38%的最佳光电转换效率，其稳态效率也达到19.32%，显著高于对照组冠军器件的16.64%。效率提升主要源于开路电压的大幅增加：目标器件获得了1.35 V的高开路电压，对应的电压损失仅为460 mV，处于极低水平。外量子效率谱确定的带隙为1.81 eV，且积分电流密度与J-V曲线测得值吻合。为量化非辐射复合损失，研究进行了电致发光测量。在相同注入电流下，目标器件的电致发光强度是对照组的五倍以上。更重要的是，目标器件在等效于短路电流密度条件下的电致发光外量子效率达到0.36%，相较于对照组的0.02%提升了近两个数量级。这一巨大差异强有力地证实了目标器件中非辐射复合损失被显著抑制，从而直接支撑了其开路电压的提升。所有这些性能改善，根本原因在于表面钝化策略有效捕获并中和了移动缺陷。
4.该部分研究致力于构建高效的钙钛矿-有机叠层太阳能电池，其核心创新在于采用溶液处理的氧化石墨烯层替代传统热蒸镀的金属薄膜作为中间连接层。GO因其高透明度、可调导电性及独特的二维层状结构而被选用，其高面电阻能有效抑制器件分流，同时促进子电池间的垂直电荷复合。基于此前获得的高性能宽带隙钙钛矿子电池，研究团队制备了两种叠层器件：以银为ICL的对照组和以GO为ICL的目标组。性能测试表明，使用浓度为0.35 mg mL⁻¹ GO的冠军叠层电池实现了25.03%的光电转换效率，其开路电压为2.131 V，填充因子高达80.16%，均优于基于银ICL的冠军器件（效率23.76%）。外量子效率谱分析显示，GO基器件的两个子电池积分电流更匹配，表明其具有更优的光学设计与电荷管理。更重要的是，GO层显著提升了器件的运行稳定性：在氮气环境中持续最大功率点追踪测试下，基于银ICL的器件在150小时后效率保持率仅为80%，而基于GO ICL的器件在500小时后仍能保持92.2%的初始效率。这种效率与稳定性的同步提升，归因于GO层抑制了金属离子向钙钛矿层的扩散并增强了载流子提取能力，为开发高性能、稳定的叠层太阳能电池提供了关键解决方案。
结论展望
本研究通过钝化宽带隙钙钛矿中的表面移动缺陷，将其单结电池效率提升至19.38%，并获得了1.35 V的高开路电压和仅为460 mV的低电压损失。进一步，创新性地采用溶液加工的氧化石墨烯作为中间连接层，成功构建了钙钛矿-有机叠层太阳能电池，实现了25.03%的稳定效率，且器件表现出良好的可重复性。与传统的热蒸镀银连接层相比，氧化石墨烯层显著提升了叠层器件的运行稳定性，使其在500小时持续工作后仍能保持92.2%的初始效率。这些协同策略——即针对子电池的本征缺陷钝化和针对叠层结构的高性能互联——为同时实现高效率、高稳定性且具商业可行性的叠层太阳能电池提供了有效的解决方案。
文献来源
Hu Y, Li Q, Jing K, et al. Defect Dynamics and Solution-Processed Interconnects in Perovskite-Organic Tandem Solar Cells. Advanced Science (2025).
https://doi.org/10.1002/advs.202519528
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