剑桥大学Samuel D. Stranks最新Science!可扩展、无溶剂、工业兼容的卤化物钙钛矿LbL异质外延生长新方法!

来源:钙钛矿人发布时间:2025-11-17 09:39:05

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文章介绍

卤化物钙钛矿表现出优异的光电特性,但在异质结中缺乏精确的厚度和能带偏移控制,这对于模块化多层架构(如多量子阱)至关重要。

基于此,剑桥大学Richard H. Friend和Samuel D. Stranks等人证明了气相、逐层异质外延生长,例如 CsPbBr 3 沉积在 PEA 2 PbBr 4 (PEA: 2-phenylethylammonium) 单晶上。埃级厚度控制和亚埃平滑层可实现 CsPbBr 3 从单层、双层到块状的量子约束光致发光。界面结构控制着从 Cs-PEA 端接界面(II 型异质结)到 PEA-PEA 端接界面(I 型异质结)的电子结构,层可调能带偏移位移超过 0.5 电子伏特。对于 II 型 Cs-PEA 异质结,从 CsPbBr 3 到 PEA 2 PbBr 4 的电子转移导致电子-空穴复合延迟超过 10 微秒。精确的量子约束控制和大能带偏移可调性使钙钛矿异质结成为可扩展的、基于超晶格的光电应用的平台。该论文近期以“Layer-by-layer epitaxial growth of perovskite heterostructures with tunable band offsets”为题发表在顶级期刊Science上。

  图文信息  

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图 1 | 气相沉积实现了外延CsPbBr 3-PEA 2 PbBr 4异质结构。

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图 2 | 通过LbL生长制备的原子光滑的CsPbBr3。

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图 3 | CsPbB3-PEA2PbBr4异质结界面结构的调控。

图片图4 | CsPbBr3-PEA2PbBr4异质结构界面的电子和能带排列可调性。

总之,本研究展示了一种可扩展的、无溶剂的、工业兼容的卤化物钙钛矿LbL异质外延生长方法,在室温下保持衬底的同时,实现了III-V族外延级的精度,所得到的CsPbBr 3-PEA 2 PbBr 4异质结构表现出埃级的精度和均匀的层厚,低至单层,这对于量子限制应用是重要的;据我们所知,在钙钛矿相关的异质外延中还没有实现这种精确的LbL生长。此外,通过生长条件对异质界面处的原子级结构定义的容易控制能够使能带偏移移动超过0.5eV,这种效应在III-V半导体中看不到,其中表面终止工程通常产生<0.1eV的带偏移,除非引入异质结,通常是以由于不匹配的键合而增加的缺陷密度为代价的。2D和3D钙钛矿之间异质界面的无机混合性质允许带偏移调制和LbL异质外延模板化,为设计具有结特性的宽范围可调谐性的先进异质结构器件库提供了令人信服的优势。

该研究结果为卤化物钙钛矿异质结构的能带偏移和精确厚度工程提供了一个平台,这种双层钙钛矿异质结构可以作为制造人工多量子阱和定制异质结构的基础材料,应用于LED、激光器、光电探测器和量子器件等领域。我们预计LbL外延也可以扩展到其他卤化物系统,尽管对于碘化钙钛矿,需要进一步考虑相管理,以允许在生长条件下形成所需的相。对电输运性质的进一步研究可能会发现涌现的电荷动力学和量子效应。通过在传统异质外延的结构精确性和多功能卤化物钙钛矿之间架起桥梁,这项工作为基础研究和新一代定制的、高效的基于MQW和超晶格的器件提供了可能性。

文章信息

Yang Lu et al. ,Layer-by-layer epitaxial growth of perovskite heterostructures with tunable band offsets.Science390,716-721(2025).DOI:10.1126/science.adx5685

DOI:10.1126/science.adx5685


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