张云霞&刘生忠&刘渝城等人AM:淬灭辐射发光降低二维钙钛矿单晶的能量损失,实现稳定高效X射线探测

来源:知光谷发布时间:2025-10-27 14:14:38

二维卤化物钙钛矿因其高电阻率、优异稳定性、层间距可调及强X射线吸收能力,被认为是极具潜力的X射线探测材料。然而,二维钙钛矿的高激子结合能通常导致在X射线照射下产生明显的辐射发光,造成探测过程中不可忽视的能量损失。

本研究西安邮电大学张云霞、中国科学院大连化学物理研究所刘生忠和陕西师范大学刘渝城等人通过理性设计离子(Bi³⁺)取代策略,成功降低了辐射发光强度并延长了载流子复合寿命,从而显著提升了二维钙钛矿单晶的X射线探测性能。具体而言,淬灭的辐射发光减少了能量损失,而延长的发光寿命则提高了X射线探测中的载流子收集效率。此外,掺铋二维单晶表现出更高的离子迁移活化能和更短的层间距,从而实现了更低的电流漂移和更高的载流子迁移率-寿命乘积。因此,该二维单晶探测器实现了高达5217.3 μC Gy⁻¹ cm⁻²的探测灵敏度、低至2.5 nGy s⁻¹的探测限以及优异的响应稳定性。这些优异性能的罕见结合使得探测器能够实现高分辨率X射线成像。

本研究为进一步提升二维钙钛矿单晶的X射线探测性能提供了新的设计思路和具体调控策略。

文章亮点:

  1. Bi³⁺掺杂实现辐射发光淬灭:通过引入Bi³⁺离子,将二维钙钛矿PEA₂PbBr₄的直接带隙电子跃迁转变为间接跃迁,显著降低辐射发光效率,减少X射线探测过程中的能量损失。
  2. 晶体结构优化与载流子传输增强:Bi³⁺掺杂引起晶格收缩,缩短层间距,提升载流子迁移率-寿命乘积,同时提高离子迁移活化能,抑制电流漂移,增强器件稳定性。
  3. 高性能X射线探测与成像:基于掺铋单晶的探测器实现了高达5217.3 μC Gy⁻¹ cm⁻²的灵敏度、2.5 nGy s⁻¹的探测限,并成功应用于高分辨率X射线成像,展现出优异的综合性能。

B. Jia, D. Chu, Y. Hu, et al. “ Reducing Energy Loss of 2D Perovskite Single Crystal for Stable and Efficient X-Ray Detection by Quenching the Radioluminescence.” Adv. Mater. (2025): e03463.

https://doi.org/10.1002/adma.202503463

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