文章概述
本文通过同步相变策略实现高效宽带隙钙钛矿光伏器件的方法。针对混合卤素宽带隙钙钛矿材料中常见的卤素相不均匀问题，研究人员引入1,3-二甲基-2-咪唑啉酮（DMI）到钙钛矿前驱体溶液中，利用其与卤化铅更强的结合能形成均匀的DMI-PbX2加合物中间相。该中间相在旋涂阶段保持稳定，并在退火阶段同步转化为均匀的卤素相钙钛矿薄膜。得益于缓慢的结晶速率和同步相变过程，获得了大晶粒、低缺陷的均匀卤素相WBG钙钛矿薄膜。基于此，1.76 eV带隙的钙钛矿太阳能电池实现了21.42%的纪录效率（认证效率21.18%），同时四端全钙钛矿叠层太阳能电池效率达到29.66%。
创新点分析
1）提出了同步卤素相变策略，通过DMI调控结晶动力学实现均匀卤素分布
2）发现了DMI溶剂对PbI2和PbBr2几乎相同的锚定能力，为形成均匀中间相提供理论基础
3）实现了从中间相到钙钛矿相的同步转化过程，有效抑制了相分离现象。
Figure 1通过DFT计算、FTIR光谱、核磁共振和XRD图谱等手段，系统研究了DMI与PbX2的相互作用机制，证实DMI具有比DMSO和DMF更强的配位能力，且对PbI2和PbBr2表现出几乎相同的锚定能力，当DMI与DMSO体积比为2:3时可获得纯净的DMI-PbX2加合物中间相，为后续同步相变奠定基础。
Figure 2利用原位GIWAXS、原位PL光谱和纳米X射线荧光等技术深入分析了结晶动力学过程，发现DMI处理后的薄膜在旋涂阶段形成稳定的中间相，退火阶段实现同步相变，nXRF和EDS mapping证实DMI处理使碘溴比例分布更加均匀，有效解决了卤素相分离问题。
Figure 3通过KPFM、SCLC、UPS和TCFM等表征手段证明DMI处理显著改善了薄膜的电学性能，接触电位差分布更加均匀，陷阱密度从1.48×10^16 cm^-3降低至8.36×10^15 cm^-3，载流子迁移率提高，能级结构优化，表面光电流分布均匀性增强，为高效器件性能提供保障。
Figure 4展示了器件的光伏性能，DMI处理的WBG PSC获得21.42%的纪录效率，认证效率达21.18%，TPV/TPC测试显示载流子复合寿命延长至48.27 μs，传输寿命缩短至0.68 μs，半透明器件在500nm厚度下保持74.16%的近红外透光率，四端全钙钛矿叠层电池效率达到29.66%。
Figure 5重点研究了器件的稳定性机制，GIXRD分析表明DMI处理将晶格应变从17.52 MPa降低至8.46 MPa，原位PL测试证明DMI处理有效抑制光致相分离，离子迁移激活能从0.23 eV提高至0.36 eV，未封装器件在连续1太阳光照3000小时后仍保持90%初始效率。
文章来源
Adv. Mater. 2025, 37, e05694
