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针对倒置PSCs中自组装分子（SAM）在氧化铟锡（ITO）界面上吸附构型难以精确调控的瓶颈问题，河大申楠/陈石、港城大曲歌平/Alex K.-Y. Jen等人创新性地提出了通过精控共组装策略实现SAM取向调控的新方法。研究以Ph-4PACz为主体SAM，引入BCA与BSCA作为共组装分子，利用理论模拟与实验验证相结合，系统揭示了共组装分子对Ph-4PACz取向、薄膜均匀性、能级排列及界面质量的影响机制。其中，BSCA的引入诱导Ph-4PACz分子由倾斜构型转变为近乎垂直排列（6.61°），显著提高了空穴传输层的致密性与能级对齐效果，降低了界面非辐射复合损失与缺陷态密度，从而提升了器件的电荷输运与界面质量。最终，基于BSCA-Ph的器件在小面积（0.0717 cm²）和大面积（1 cm²）下分别实现了26.72%（认证效率26.75%）和25.21%的高光电转换效率，并在连续光照1500小时或85℃加热1000小时后仍保持90%以上的初始效率，展现出优异的热稳定性与光稳定性。文章以"Modulating Adsorption Configurations of Hybrid Self-assembled Molecules Enables High-performance Inverted Perovskite Solar Cells"为题发表在Advanced Materials期刊上。
核心技术亮点
➤ 创新共组装策略调控分子取向：通过BCA与BSCA的共组装，实现了Ph-4PACz从近乎平躺（~54°）到近乎垂直（~6.6°）的取向转变，显著提升SAM薄膜的均匀性与覆盖度。
➤ 界面质量与能级对齐优化：BSCA诱导的垂直排列促进了更优的能级对齐与界面接触，增强了空穴提取能力，降低了开路电压损失。
➤ 薄显著提升器件效率与稳定性：BSCA-Ph器件在小面积和大面积上均实现超过26%和25%的效率，并在光照与高温条件下展现出优异的长期稳定性，推动了钙钛矿太阳能电池向商业化应用迈进。
➤ 通用性策略拓展应用前景：研究不仅限于Ph-4PACz，还成功验证了该策略在MeO-4PACz和2Br-4PACz等其他SAMs中的有效性，展示了其广泛适用性和潜在的大规模制备价值。
图文分析
分子吸附构型与界面相互作用：
图a展示了Ph-4PACz、BCA和BSCA的分子结构及其功能基团分布。图b的静电势分析表明，Ph-4PACz负电势集中于头基，BCA/BSCA集中于羧基氧原子。图c的AIMD模拟揭示Ph-4PACz在ITO上原本平行，加入BCA后倾斜至54.03°，BSCA则诱导其近乎垂直（6.61°）。图d总结了分子锚定模型，BCA双羧基、BSCA单羧基导致不同取向。图e的XPS显示In 3d峰蓝移，证实锚定。图f的FTIR中C=O峰蓝移表明单羧基配位。图g-h的XPS揭示S-H⋯O=P氢键，强化分子间作用。
SAM膜的均匀性与电荷传输性能：
图a的AFM图像显示，BSCA-Ph薄膜的RMS降至1.8 nm（BCA-Ph为2.3 nm，纯Ph-4PACz为3.2 nm），表明BSCA显著改善了薄膜平整度。图b-d的KPFM分析表明，BSCA-Ph的接触电位差（CPD）分布半高宽（FWHM）最小（14.9 mV），且CPD值最低（-610 mV），说明其表面电势更均匀且p型特性更强，有利于空穴提取。图e的SEM映射显示，BSCA-Ph的N和P元素分布更均匀，无显著团聚，证实了分子覆盖的一致性。图f的覆盖因子计算表明，BSCA-Ph的P/In峰面积比最高（9.76×10⁻²），表明其锚定密度最大。图g的电导率和空穴迁移率测量显示，BSCA-Ph的σ（1.21×10⁻³ mS cm⁻¹）和μ（6.64×10⁻⁵ cm² V⁻¹ s⁻¹）均最高，证明其电荷传输能力最优。
钙钛矿薄膜与埋底界面表征：
图a-c的SEM显示，基于BSCA-Ph的钙钛矿埋底表面平均晶粒尺寸最大（550.14 nm），且无纳米孔洞，表明共组装SAMs促进了钙钛矿晶粒生长并减少了晶界缺陷。图d-e的PL mapping和PL 寿命mapping表明，BSCA-Ph样品具有更强的PL强度和更长的寿命分布，证明其界面非辐射复合被显著抑制。图f的PLQY和QFLS测量显示，BSCA-Ph的PLQY最高（5.62%），对应QFLS达1.212 eV，其非辐射复合损失（ΔVoc）最低（74 mV），说明界面质量最优。图g的SCLC陷阱密度计算表明，BSCA-Ph器件的陷阱密度最低（4.16×1015 cm⁻³），进一步验证了缺陷减少。图h的热导纳谱（t-DOS）表明，BSCA-Ph器件在深能级缺陷处的态密度最低，凸显了共组装分子对界面缺陷的有效钝化。
器件性能与稳定性：
图a的器件结构示意图明确了倒置架构（ITO/SAM/PVK/C60/BCP/Cu）。图b的J-V曲线显示，BSCA-Ph基器件实现了最高效率（26.72%），其Voc（1.187 V）、FF（87.01%）和Jsc（25.87 mA cm⁻²）均优于对比器件，体现了界面优化的综合效益。图c证实BSCA-Ph器件无显著滞后效应，突出了其可靠的性能输出。图d的EQE谱集成电流（25.61 mA cm⁻²）与J-V结果一致，验证了测量准确性。图e的大面积器件（1 cm²）仍保持25.21%的高效率，证明了策略的规模化潜力。图f的FF损失分析表明，BSCA-Ph器件的理想因子最低（1.20），且最大FF可达88.12%，说明其非辐射复合被有效抑制。图g-h的稳定性测试显示，BSCA-Ph器件在1500小时光照或1000小时85℃加热后效率保持90%以上，远优于对比组，体现了共组装策略对器件操作与热稳定性的显著提升。
文献来源
Li, Y. Qiao, J. Yang, et al. Modulating Adsorption Configurations of Hybrid Self-assembled Molecules Enables High-performance Inverted Perovskite Solar Cells. Adv. Mater. (2025), e14623.
https://doi.org/10.1002/adma.202514623
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