论文概览
华南理工大学陈军武、张连杰团队设计并合成了三种硅氧烷-卤代噻吩添加剂(Cl-Th-SiO、Br-Th-SiO和I-Th-SiO)，成功应用于D18:L8-BO体系，实现了优异的纤维状形貌和空气中高性能加工。其中，Cl-Th-SiO凭借最大偶极矩(1.43 Debye)和最强分子间作用力，显著增强D18与L8-BO的π–π堆叠，形成紧密有序的纤维网络。在氮气中制备的二元器件效率达20.64%(认证效率20.11%)，在60%和90%相对湿度空气中仍分别实现20.45%和20.19%的高效率，是目前空气加工OSC的最高性能之一。该研究以“Siloxane-Tethered Halogenated Thiophene Additives EnableExcellent Fibrillar Morphology and Air Processing for High-Performing Polymer Solar Cells”为题发表在顶级期刊Advanced Materials上。
技术亮点
分子设计创新：将疏水硅氧烷单元与卤代噻吩结合，兼具形貌调控与湿度耐受功能。
纤维状形貌优化：添加剂诱导D18和L8-BO形成清晰纤维结构(直径约33 nm)，提升电荷传输与激子解离效率。
空气中高性能加工：在90%高湿空气中仍保持效率>20%，显著优于无添加剂对照组(16.60%)。
普适性强：在PM6:BTP-eC9和PM6:L8-BO体系中同样有效，展示广泛适用性。
研究意义
突破空气加工瓶颈：首次在90% RH环境中实现效率超过20%的OSC，推动实验室向产业化迈进。
形貌-性能关系明晰：通过多种表征手段揭示纤维状形貌对性能提升的机制。
添加剂设计新策略：为高性能、高稳定性OSC提供可推广的分子设计思路。
分具备大面积模块潜力：在21 cm²模块中实现15.1%的效率，显示出良好的应用前景。
深入精读
图1：添加剂结构与薄膜性质
图1a展示三种添加剂的化学结构，硅氧烷提供疏水性，卤代噻吩增强与活性层材料的相互作用。图1c通过FTIR证实添加剂在100°C退火后仍保留在薄膜中(Si-O-Si特征峰≈1098 cm⁻¹)。图1d–f显示UV-vis光谱中添加剂处理后的D18和L8-BO薄膜出现红移和吸收系数提升，表明分子堆积更加有序。
图2：理论计算与纯膜形貌
图2a ESP计算显示Cl-Th-SiO具有最大偶极矩，与D18和L8-BO的结合能最强(-41.42 kcal/mol)。图2b–d AFM图像显示添加剂处理后D18和L8-BO纯膜形成更均匀的纤维结构，表面粗糙度降低，有利于后续层间渗透。
图3：共混膜形貌与结构表征
图3a AFM显示添加剂处理后共混膜形成清晰纤维网络，Cl-Th-SiO处理样品纤维直径最小(33 nm)。图3b IR-AFM显示受体相(蓝色)分布更均匀。TEM图像进一步证实纤维状形貌，Cl-Th-SiO样品结构最清晰。GIWAXS显示分子堆积更紧密，π–π距离减小至3.613 Å。
图4：器件性能与载流子动力学
图4a–b J-V和EQE曲线显示Cl-Th-SiO器件效率最高(20.64%)，EQE响应全面提升。图4d SCLC测试显示空穴和电子迁移率提升且更平衡(μₕ/μₑ≈1.06)。图4e–h 显示激子解离率(Pdis)和电荷收集率(Pcoll)显著提升，载流子寿命延长至36 μs，提取时间缩短至0.32 μs。图4i 陷阱态密度降低至2.10×10¹⁶ cm⁻³。
图5：超快动力学分析
fs-TA光谱显示添加剂处理后激子解离时间缩短(τ₁从0.62 ps降至0.56 ps)，表明更快的电荷转移与更低的复合损失。
图6：分子动力学模拟
模拟显示Cl-Th-SiO可促进D18和L8-BO分子共面堆叠与轴向生长，解释纤维形貌的形成机制。
图7：空气加工性能与形貌稳定性
图7a显示即使在90% RH空气中，Cl-Th-SiO仍保持19.95%的平均效率。图7b–c AFM和TEM表明添加剂能有效抑制湿度引起的相分离，保持纤维网络结构。
结论展望
本研究通过理性设计硅氧烷-卤代噻吩添加剂，成功实现了高性能、高湿度耐受的OSC活性层加工。Cl-Th-SiO在多种环境下均表现出最优性能，为OSC的大规模空气加工提供了切实可行的解决方案。未来可进一步拓展至更多材料体系，并推动大面积模块的制备与应用。
文献来源
X. Chen, C. Ren, M. Chen, et al. “ Siloxane-Tethered Halogenated Thiophene Additives Enable Excellent Fibrillar Morphology and Air Processing for High-Performing Polymer Solar Cells.” Adv. Mater. (2025): e12197.
https://doi.org/10.1002/adma.202512197
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