研究背景
全无机钙钛矿太阳能电池因其优异的热稳定性和光照稳定性而备受关注，被认为是最具商业化前景的新一代光伏材料之一。然而，与有机-无机杂化钙钛矿相比，全无机钙钛矿表面更易受到水分子的吸附和侵蚀，引发晶格坍塌和相变;同时，溶液法制备的钙钛矿薄膜表面和晶界处天然存在大量缺陷，成为非辐射复合中心，严重制约器件效率和环境稳定性的提升。
研究进展
为攻克上述难题，我院杨世和教授团队与信息工程学院周航长聘副教授团队合作，设计了一种双功能两性离子盐——三氟甲磺酸四丁基铵(TTFS)，在全无机钙钛矿(CsPbI₃₋ₓBrₓ)表面原位构建了1D/3D异质结，实现了21.54%的认证光电转换效率。
该值为目前全无机钙钛矿四端叠层太阳能电池已报道的最高效率。
▲图1.TTFS通过阴离子调控驱动纯相1D结构组装、缩小界面间距并增强电荷转移，从而实现“阳离子屏障-阴离子钝化”协同的两性离子表面重构机制。
具体而言，研究团队提出了一种“阳离子屏障-阴离子钝化”的协同新策略。TTFS分子中的四丁基铵阳离子(TBA⁺)在钙钛矿表面原位自组装，形成致密的疏水性1D-TBAPbI₃保护层，有效阻隔水氧侵蚀;三氟甲磺酸根阴离子(CF₃SO₃⁻)则分布于次表面区域，通过强配位作用精准钝化未配位的Pb²⁺缺陷，显著抑制非辐射复合。第一性原理计算表明，这种1D/3D异质结具有最小的界面间距和最大的界面电荷转移，从而构建了快速的电子提取通道，克服了传统低维钝化策略中稳定性与电荷传输效率之间此消彼长的矛盾。
▲图2.通过XRD、GIWAXS及AFM-IR等手段，揭示了TTFS优先转化δ相并原位自组装形成低维钙钛矿的动态过程，最终1D-TBAPbI₃相主要分布在表面细长晶粒处。
基于TTFS优化的半透明宽带隙全无机钙钛矿顶电池获得了17.10%的认证效率，并与窄带隙CsPb₀.₆Sn₀.₄I₃底电池集成，在四端叠层构型下实现了该21.54%的认证效率。在稳定性方面，未封装的优化器件在85°C高温和连续1个太阳光照的最大功率点跟踪测试(ISOS-L-2)条件下，T80寿命达到650小时;在65°C条件下，T80长达1210小时。该稳定性位于全无机钙钛矿太阳能电池稳定性报道的最高水平之列。
▲图3.通过水接触角、加温加湿储存及ISOS-L-1/L-2运行稳定性等多维度测试，全面验证了TTFS诱导的1D/3D异质结赋予器件优异的疏水性与长期稳定性，其在85°C光照下T80达650小时，且老化后PL光谱未出现相分离红移。
相关研究成果以“Self-assembled 1D/3D heterojunction enables all-inorganic perovskite
4-terminal tandem solar cells with 21.54% certified
efficiency”(自组装1D/3D异质结实现21.54%认证效率的全无机钙钛矿四端叠层太阳能电池)为题，发表于国际著名期刊《Nature
Communications》。
作者与资助信息
北京大学深圳研究生院新材料学院杨世和教授、信息工程学院周航长聘副教授、鲁东大学胡明钰讲师以及香港科技大学林彦宏教授为本文共同通讯作者，课题组博士生张浩为论文第一作者。该研究工作得到了国家自然科学基金、广东省-以色列合作基金、深圳市科技计划项目、深圳市创新基金及深圳市孔雀计划的资助。
