近年来，由于低温加工带来的高效率与运行稳定性优势，研究重点逐渐从正置（n-i-p）转向倒置（p-i-n）钙钛矿太阳能电池（PSCs）。尽管两者工作原理基本相同（仅结构倒置），但在文献中正置与倒置PSCs优化的钙钛矿成分却存在显著差异，暗示了钙钛矿成分设计的潜在原则。
本文劳伦斯伯克利国家实验室分子铸造厂Carolin M. Sutter-Fella和首尔大学Jin-Wook Lee等人揭示了铯阳离子在增强倒置PSCs中钙钛矿层与底层空穴传输层之间界面接触方面的作用。综合原位与器件表征表明，铯的掺入促进了钙钛矿/疏水HTL界面处异相成核初始晶核的形成，从而改善了二者接触。由此产生的成分异质性解释了近期研究聚焦于解决该问题的原因。
本研究为设计钙钛矿成分以进一步提升PSCs性能与寿命提供了机理上的见解。
研究亮点：
- 铯在倒置结构中关键作用：研究发现铯（Cs⁺）在倒置钙钛矿太阳能电池中能显著促进钙钛矿与空穴传输层之间的界面接触，而在正置结构中影响不大，揭示了结构依赖性的成分设计原则。
- 促进异相成核，减少界面缺陷：Cs⁺通过降低成核能垒，增强钙钛矿在疏水HTL表面的异相成核，有效减少界面空隙，提升电荷提取效率，从而改善器件性能。
- 机理揭示与普适性：结合原位PL与GIWAXS等技术，阐明Cs⁺通过提高前驱液局部过饱和度、促进α相形成，其作用在不同HTL材料中均具有普适性，为倒置PSCs的成分优化提供了理论依据。
Elucidating Compositional Differences in Halide Perovskites for Normal and Inverted Perovskite Solar Cells
Keonwoo Park, Dongbo Zhang, Do-Kyoung Lee, Tim Kodalle, Dong-Jun Lee, Joo-Hong Lee, Seung-Gu Choi, Ga-Yeong Kim, Jae-Hwan Kim, Gwanghee Lee, Ji-Sang Park, Carolin M. Sutter-Fella, and Jin-Wook Lee
ACS Energy Letters 0, 0, pp
DOI: 10.1021/acsenergylett.5c03152
https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsenergylett.5c03152
