剑桥大学Science：能带偏移随心调钙钛矿异质结实现II型/I型自由切换

卤化物钙钛矿具有优异的光电性能，但在异质结中缺乏精确的厚度和能带偏移控制，而这对于多层量子阱等模块化结构至关重要。

英国剑桥大学Richard H. Friend和Samuel D. Stranks等人展示了气相逐层外延生长方法，以在PEA₂PbBr₄单晶上沉积CsPbBr₃为例。埃米级的厚度控制和亚埃级的光滑层实现了从单层、双层到体相的CsPbBr₃的量子限域光致发光。界面结构调控了电子结构，可从Cs-PEA终止界面（II型异质结）转变为PEA-PEA终止界面（I型异质结），其层状可调能带偏移超过0.5电子伏特。

对于II型Cs-PEA异质结，电子从CsPbBr₃转移到PEA₂PbBr₄，导致电子-空穴复合延迟超过10微秒。精确的量子限域控制和大的能带偏移可调性，开启了钙钛矿异质结作为可扩展、基于超晶格的光电应用平台的大门。

研究亮点：

1. 实现钙钛矿的“层层外延”生长：首次在钙钛矿体系中实现类似III-V族半导体的气相逐层外延生长，获得亚埃级光滑表面与单原子层精度的厚度控制，为钙钛矿量子阱与超晶格器件奠定基础。
2. 界面结构决定能带对齐类型：通过调控生长条件，可在Cs-PEA终止（II型） 与PEA-PEA终止（I型） 界面之间切换，实现超过0.5 eV的能带偏移调控，远超传统III-V半导体。
3. 实现长寿命电荷分离与优异光电性能：在II型异质结中观察到超过10微秒的延迟复合，表明有效的界面电荷分离。外延生长的CsPbBr₃层具有更低的Urbach能量、更高的PLQY和载流子迁移率。

Yang Lu et al. ,Layer-by-layer epitaxial growth of perovskite heterostructures with tunable band offsets.Science390,716-721(2025).

DOI:10.1126/science.adx5685

https://www.science.org/doi/10.1126/science.adx5685