论文概览
面向钙钛矿-硅叠层太阳电池中宽带隙钙钛矿材料在高温最大功率点跟踪条件下稳定性不足的核心瓶颈，新加坡国立大学、北京工业大学等多家科研机构联合提出基于中间相演化的自引导晶体生长（SCG）策略。该研究通过在热蒸发沉积初期自发形成CsI₂Br中间相，引导钙钛矿沿{100}晶面进行高度取向生长，实现了晶体质量的显著提升与缺陷密度的大幅降低。原子尺度扫描透射电镜证实，CsI₂Br的（1̄23）晶面与钙钛矿（200）晶面间形成共格外延关系，驱动钙钛矿沿热稳定性最优的{100}面优先生长。最终，该策略所制备的宽带隙钙钛矿太阳电池实现了21.37%的功率转换效率与超过84%的填充因子，并在室温下连续运行超过3000小时、110°C高温下运行超过500小时后仍保持优异性能，推算寿命达约70,000小时。该研究以“Intermediate phase evolution for stable and oriented evaporated wide-bandgap perovskite solar cells”为题发表于顶级期刊《Nature Materials》。
技术亮点
中间相引导生长机制：CsI₂Br作为中间相在沉积初期形成，其（1̄23）晶面与钙钛矿（200）晶面晶格匹配（间距分别为2.9 Å与3.1 Å），引导钙钛矿沿{100}面定向生长。
晶体质量显著提升：XRD显示（100）衍射峰强度提升两个数量级，半高宽从0.249°降至0.148°，表明结晶度与取向度大幅增强。
热稳定性突破：在110°C高温老化15天后，SCG钙钛矿薄膜结构完好，而对照样品在3天内即发生相分解。
离子迁移抑制：SCG样品中FA⁺与Br⁻流失显著减缓，表面空位形成能计算证实（100）面具有最高稳定性。
研究意义
✅ 提出自引导晶体生长新机制：通过中间相实现晶面定向控制，为蒸发法制备高质量钙钛矿提供新路径。
✅ 实现高效稳定宽带隙钙钛矿：效率突破21%，高温稳定性达行业领先水平。
✅ 推动钙钛矿-硅叠层技术发展：SCG策略成功应用于叠层器件，实现29.43%的转换效率。
✅ 提供商业化寿命依据：推算寿命超7万小时，满足实际应用场景需求。
深度精度
图1组 通过多尺度表征揭示了中间相CsI₂Br引导的晶体自生长机制：XRD图谱显示SCG薄膜的（100）衍射峰强度提升两个数量级，半高宽从0.249°缩窄至0.148°，表明高度取向的晶体生长；极图分析进一步证实SCG薄膜具有类似外延生长的垂直基片取向。原子级STEM图像直接观测到CsI₂Br（123）晶面与钙钛矿（200）晶面形成共格界面（间距分别为2.9Å和3.1Å），示意图清晰呈现三阶段生长过程——先形成CsI₂Br中间相，再通过晶面匹配引导钙钛矿沿{100}面取向生长，最终获得高结晶质量薄膜。
图2组 系统对比了SCG薄膜与对照组在110℃热应力下的结构演化：对照组仅老化3天即出现PbI₂杂相峰且SEM显示表面粗糙化，而SCG薄膜经历15天老化后仍保持尖锐的钙钛矿衍射峰和致密形貌。原子级STEM动态追踪显示对照组钙钛矿从立方相（晶面角90°）经晶格畸变（晶面角80°）最终转变为六方PbI₂（晶面角60°），而SCG薄膜的晶面角与间距在整个老化过程中稳定维持，证明其晶格结构具有优异的热稳定性。
图3组 从成分与晶面角度阐释热降解路径：EDX/XPS分析表明对照组在热老化后Br:Pb比值降至68%、FA⁺信号损失超50%，而SCG薄膜能分别保持98%和90%的初始值。DFT计算揭示不同晶面的空位形成能顺序为(100)>(110)>(111)，说明(100)晶面最能抑制FABr挥发。原位GIWAXS实验显示在240℃极端条件下，SCG薄膜的PbI₂生成速率（7.3×10⁻⁵ s⁻¹）显著低于对照组（1.1×10⁻⁴ s⁻¹），验证了取向生长对降解动力学的抑制作用。
图4组 展示了SCG策略带来的器件性能突破与寿命预测：冠军器件实现21.37%效率（填充因子>84%），是当前蒸镀法钙钛矿电池的最高纪录。MPPT测试显示器件在室温下稳定运行3000小时仍保持99%初始效率，推算T₈₀寿命达70191小时；加速老化实验获得活化能0.56eV，推算出在不同气候条件下（如新加坡、中国和美国日照强烈地区）均可满足25年运营寿命要求。叠层器件效率达29.43%，证明该策略具有普适性应用潜力。
结论展望
本研究通过中间相演化诱导的自引导晶体生长策略，成功实现了高效、稳定、高度取向的蒸发宽带隙钙钛矿太阳电池，效率突破21%，推算寿命达7万小时，并成功应用于效率超过29%的钙钛矿-硅叠层器件。该工作不仅揭示了中间相引导晶体生长的微观机制，也为蒸发法制备高质量钙钛矿薄膜提供了新思路，推动了钙钛矿光伏技术向高效率、高稳定性与产业化方向迈进。
文献来源
Dong, Z., Hu, J., Guo, X. et al. Intermediate phase evolution for stable and oriented evaporated wide-bandgap perovskite solar cells. Nat. Mater. (2025).https://doi.org/10.1038/s41563-025-02375-8
索比光伏网 https://news.solarbe.com/202510/24/50010949.html
