论文概览
全钙钛矿叠层太阳能电池通过将宽禁带钙钛矿顶电池与窄禁带锡铅钙钛矿底电池结合，有望突破单结光伏器件的效率极限。然而，这类叠层器件的性能主要受限于宽禁带钙钛矿子电池较大的开路电压损失。深圳先进技术研究院白杨&云南大学张文华&香港理工大学李刚等创新性的设计双齿配体MAMCI，成功解决了宽禁带钙钛矿中晶体取向与晶格应变的协同调控难题。该分子两端分别为脒基和酰胺基，通过短碳链连接，形成对铅离子的强双齿配位能力，从而在引导(100)晶面择优生长的同时，有效释放晶格应变，实现“取向—应变—传输”三重优化。最终，制备出效率为20.4%、开路电压达1.369 V的高性能单结宽带隙（1.77 eV）电池，并在此基础上实现了效率高达29.0%（认证28.06%）的全钙钛矿叠层器件。封装叠层器件在常温下运行700小时和1320小时MPPT测试后，效率保持率分别达93%和80%以上，实现了效率与稳定性的协同提升。
技术亮点
1. MAMCl配体的独特设计：双功能结构：一端为脒基，另一端为酰胺基，通过短碳链连接。
2.强双齿配位能力：分子两端的官能团能够与铅离子形成强效双齿配位，促进钙钛矿沿（100）晶面的择优成核和生长。
3.无空间位阻：紧凑的分子结构避免了长烷基链或庞大基团带来的空间位阻，保证了钙钛矿/电荷传输层界面的高效电荷提取和传输。
4.动态应变缓解：在热处理过程中，MAMCl优先迁移至晶界，通过强配位键合作用，有效释放晶格应变，增强热稳定性。
深度精读
图1：MAMCl分子界面相互作用与晶体取向调控机制
图1通过多维度表征验证了MAMCl分子在钙钛矿界面的关键作用。XPS分析显示，MAMCl处理后的钙钛矿薄膜中Pb 4f、I 3d和Br 3d核心电子结合能显著降低（Pb 4f峰位移达0.58 eV），表明其与铅离子存在强电子耦合，有效钝化界面缺陷。XRD图谱进一步证实MAMCl诱导了显著的（100）晶面择优生长，其衍射强度显著增强。GIWAXS图像清晰显示MAMCl处理后的薄膜呈现沿（100）方向的垂直晶体排列，而对照组则呈现随机取向。DFT计算揭示了分子机制：MAMCl通过双齿配位模式与（100）晶面结合，结合能达-1.766 eV，远高于（110）和（111）晶面，从而有效引导晶体定向生长。
图2：MAMCl诱导的结晶动力学与光电性能优化
图2通过原位表征技术揭示了MAMCl调控钙钛矿结晶动力学与光电性能的机制。原位XRD显示，MAMCl处理显著延迟了晶体成核过程，但诱导了更纯净的（100）晶相选择性生长，表明其通过强配位作用调制了成核能垒。同步进行的原位光致发光（PL）测试表明，MAMCl修饰的薄膜在退火过程中PL强度衰减更缓，体现了其提升的热稳定性与结晶质量。PL mapping进一步证实了改性薄膜发光的均匀性增强，而TRPL结果显示载流子寿命延长，说明缺陷诱导的非辐射复合受到抑制。SEM图像直观展示了MAMCl处理使晶粒尺寸从约301纳米增大至510纳米，晶界密度降低，形成了更致密的薄膜微观结构。
图3：MAMCl实现晶格应变释放与稳定性协同提升
图3通过微区拉曼mapping和GIXRD分析，证实MAMCl将薄膜从压缩应变（-3.5%）转为均匀拉伸应变（+0.5%），显著缓解晶格畸变。热老化实验中，MAMCl改性薄膜PL峰位稳定，未出现相分离，而对照组0.5小时内即发生红移。阿伦尼乌斯曲线进一步显示，MAMCl将离子迁移活化能从0.20 eV提升至0.31 eV，显著增强薄膜抗离子迁移能力。结果表明，MAMCl通过晶界锚定效应同步实现应变释放与稳定性提升。
图4：器件性能与叠层电池效率突破
图4展示了基于MAMCl优化的单结及叠层钙钛矿太阳能电池的光伏性能。单结宽禁带（1.77 eV）电池在MAMCl修饰后效率提升至20.4%，开路电压达1.369 V，填充因子为82.2%，显著优于对照组（18.6%）。当集成至全钙钛矿叠层电池时，器件效率进一步提升至29.0%（认证效率28.06%），开路电压达2.183 V，是目前报道的最高性能之一。截面SEM显示叠层结构具有清晰的界面和均匀的层厚分布。最大功率点跟踪测试表明，封装器件在1320小时持续运行后仍保持80%以上初始效率，展现出优异的操作稳定性。
文献来源
M. Jin, C. Xi, Y. Chen, et al. “ Bidentate Anchoring Enables Concurrent Grain Orientation and Lattice Strain Mitigation in Wide-Bandgap Perovskites for High-Performance All-Perovskite Tandem Solar Cells.” Adv. Mater. (2025): e13281.
https://doi.org/10.1002/adma.202513281
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