论文概览
对钙钛矿太阳能电池界面的有效优化能降低载流子传输能垒并抑制非辐射复合，进而实现对器件性能表现的显著提升。因此，岭南师范学院李清华团队在Angewandte Chemie刊发题为“Tailoring Dual-Site Defect Passivation Molecules to Minimize Buried Interface Energy Loss for Highly Efficient and Stable Perovskite Solar Cells”的研究成果，通过路易斯酸碱相互作用将两种小的偶极官能化分子锚定在钙钛矿表面上，提升了晶界处性能并减少非辐射复合。此外，双钝化位点偶极官能化分子调节界面并实现能级梯度排列，以促进载流子提取和运输。通过双位点钝化的正置钙钛矿太阳能电池实现了25.85%的光电转换效率，有效面积为1 cm2的大面积器件效率达24.79%。
亮点解析
DFT计算助力双点位钝化分子设计：
Ph-Tz分子中噻唑环上的氮(N)、硫(S)原子形成双位点协同钝化，静电势分布(图1b)显示N原子强负电性能作为路易斯碱钝化钙钛矿表面缺陷。DFT计算证实Ph-Tz相较于Ph-T LUMO能级下移0.37 eV，促进空穴提取。吸附能计算(图2c)显示Ph-Tz与铅空位结合能达-0.93 eV(Ph-T仅-0.49 eV)，铅空位形成能从1.99 eV提升至2.54 eV(图2h)，显著抑制深能级缺陷。态密度分析(图2i-j)揭示Ph-Tz使Pb-I反位缺陷态密度降低。
薄膜表面微观形貌性能改善与应力释放：
SEM观测到晶粒尺寸显著增加(从0.68 μm分别增至0.94 μm和1.12 μm)，粗糙度从33.1 nm降至17.5 nm。XRD谱中钙钛矿(100)晶面强度提升，PbI₂相残留得到有效抑制。深度GIXRD揭示晶格残余应力被释放，归因于双位点配位抑制了晶格畸变。KPFM表面平均接触电势差从-0.115 V降至-0.853 V，意味着功函数的提升。
能带调控与载流子动力学改善：
UPS显示Ph-Tz改性钙钛矿表面与Spiro-OMeTAD的HOMO能级差从0.34 eV缩至0.20 eV(图4c)，空穴提取势垒降低41%。SCLC(图4d)陷阱密度降至4.55×10²¹ m⁻³(对照组8.09×1021，Ph-T改性为7.02×1021)。TRPL载流子寿命延长至310.68 ns(对照组68.41 ns，Ph-T改性为118.88 ns)，PL强度提升3倍。
器件性能表现：
基于Ph-Tz双点位钝化的钙钛矿电池效率高达25.85%(Voc= 1.178 V，Jsc= 25.51 mA/cm²，FF= 86.01%)，1 cm²组件效率24.79%。Mott- Schottky曲线显示内建电势从0.93V增至1.02V。氮气环境1200小时光照后效率保持初始效率的95%，潮湿环境(30-40%相对湿度)1000小时后保持90.7%的原始效率。
结论展望
本研究创新性设计Ph-Tz双位点偶极分子，通过噻唑环N/S原子协同配位，从而实现对钙钛矿表面的缺陷钝化-能带调控的耦合优化效果，显著提升了正置钙钛矿电池器件的效率与稳定性。
原文链接：
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/ange.202509529
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