发表日期：14 August 2025
第一作者：Yiqiao Sun
通讯作者：四川大学李鸿祥，陕师大刘治科, 陕师大刘生忠，成都理工段玉伟
通过同步调控钙钛矿结晶过程与电荷载流子动力学是实现高性能钙钛矿太阳能电池(PSCs)的关键。本研究设计了一系列基于偕胺肟的异构化添加剂(2-PyA、3-PyA、4-PyA)，通过将偕胺肟基团分别键合在吡啶单元的邻位、间位和对位，系统探究了其对钙钛矿结晶和载流子动力学的综合影响。计算与实验分析表明：偕胺肟的氨基(-NH2)、羟基(─OH)和亚胺基(─C═N)可协同配位Pb2+调控结晶过程，而吡啶单元通过卤素-氮(halogen–N)配位有效键合碘分子(I2)以抑制碘相关缺陷。相较于2-PyA和4-PyA，间位取代的3-PyA因空间位阻效应更小且吸电子能力更弱，表现出更显著的相互作用。基于此，3-PyA处理的钙钛矿薄膜具有更高的结晶度、更少的体相缺陷和非辐射复合，以及更长的载流子寿命，从而使n-i-p型PSCs实现了26.31%的光电转换效率，并展现出卓越的运行稳定性：在空气环境中老化2100小时后仍保持92.0%的初始效率，在1个太阳光照射(100 mW cm−2)下持续最大功率点跟踪1200小时后效率保持率达85.0%。
器件制备
钙钛矿前驱体溶液：将553.2 mg PbI2、39.0 mg CsI、185.7 mg FAI和40 mol% MACl溶解于1 mL DMF/DMSO混合溶剂（体积比850:150）中，配制1.2 M的FA0.9Cs0.1PbI3钙钛矿前驱体溶液。
Spiro-OMeTAD溶液：将90 mg Spiro-OMeTAD、36 μL 4-tBP和22 μL LiTFSI/AN溶液（520 mg mL-1）溶解于1 mL氯苯中制备Spiro-OMeTAD溶液。
器件制备：采用2.5 cm × 2.5 cm的掺氟氧化锡（FTO）玻璃作为透明导电电极。基底依次用1.5% Hellmanex III水溶液、去离子水（重复四次）和乙醇超声清洗各10分钟。氮气吹干后，进行15分钟的紫外-臭氧（UV-O3）处理。
将稀释的SnO2胶体水溶液以3000 rpm旋涂30秒，然后在150°C热板上退火30分钟。处理后的FTO/SnO2基底在转入氮气手套箱前再进行15分钟UV-O3处理。
将含有不同浓度2-吡啶基偕胺肟（2-PyA）、3-吡啶基偕胺肟（3-PyA）或4-吡啶基偕胺肟（4-PyA）的钙钛矿前驱体溶液通过两步旋涂法（1000 rpm 10秒，5000 rpm 30秒）沉积在FTO/SnO2基底上。在第二步的第10秒，快速滴加200 μL混合反溶剂（氯苯和乙醚）至旋转的基底上（约2秒内完成）。所得钙钛矿薄膜在环境条件（相对湿度~40%）下150°C退火10分钟。
随后将基底重新放入氮气手套箱，将100 μL苯乙基碘化铵（PEAI）溶液（50 mM异丙醇溶液）以2000 rpm动态旋涂30秒。
然后以5000 rpm旋涂30秒制备Spiro-OMeTAD空穴传输层。最后，在Spiro-OMeTAD层上热蒸发沉积80 nm金电极。
原文：https://doi.org/10.1002/adfm.202516450
