蓝绿激光器在众多领域应用广泛，但传统 III-V 半导体激光器存在制造复杂、成本高、带隙调节困难等问题。混合卤化物钙钛矿具有可调带隙和低成本溶液加工的优势，但卤素迁移导致的谱稳定性差限制了其应用。本文提出了一种新型的 Rb-Cs 合金准二维钙钛矿材料，实现了低阈值放大自发辐射 (ASE) 和优异的谱稳定性。通过精确调节 Rb-Cs 比率，实现了 ASE 波长在 481-532 nm 范围内可调，覆盖蓝绿光区域。Rb-Cs 合金化策略有效地抑制了俄歇复合，优化了量子阱分布和能量景观，从而降低了 ASE 阈值，达到 1.94 μJ·cm−2，比混合卤化物钙钛矿低 50% 以上。此外，该材料表现出优异的谱稳定性，即使在长时间热退火后，ASE 谱依然稳定，克服了卤素迁移引起的降解问题。
图 1. a, e) 通过部分替换Cs+离子为Rb+离子，实现的Rb-Cs合金化准二维钙钛矿的示意图。b-d) 在400纳米激光激发下的光学图像，Rb-Cs合金化准二维钙钛矿L2(Rb/Cs)3Pb4Br13薄膜的稳态吸收和光致发光(PL)光谱。f) L2(Rb/Cs)3Pb4Br13薄膜的X射线衍射(XRD)图谱。
图 2. a, c) 在370纳米飞秒激光脉冲激发下，L2(Rb0.7Cs0.3)3Pb4Br13和L2Cs3Pb4(Cl0.25Br0.75)13薄膜的时间分辨瞬态吸收(TA)光谱。b, d) 在(a, c)中的GSB峰(ground state bleach，基态漂白)处探测的TA动力学。e) L2(Rb/Cs)3Pb4Br13薄膜中能量转移的示意图。
图 3. a, b) 在不同激发通量(1.67、3.33和8.33 nJ·脉冲−1)下，L2(Rb0.7Cs0.3)3Pb4Br13和L2Cs3Pb4(Cl0.25Br0.75)13薄膜的n ≈ ∞ GSB动力学(n ≈ ∞ 基态漂白动力学)。c) Auger复合动力学。每种颜色的正方形、圆形和三角形代表从不同激发通量下的n ≈ ∞ GSB动力学中进行的两两相减。
图 4. a, b) L2(Rb0.7Cs0.3)3Pb4Br13和L2Cs3Pb4(Cl0.25Br0.75)13薄膜的泵浦通量依赖性光致发光(PL)光谱。c, d) PL强度和半高宽(FWHM)与泵浦密度的对数-对数图。
图 5. a, d) Rb-Cs合金化的L2(Rb/Cs)3Pb4Br13薄膜展示了出色的光谱稳定性。b, e) L2(Rb0.7Cs0.3)3Pb4Br13和L2Cs3Pb4(Cl0.25Br0.75)13薄膜在热退火开始后的放大自发发射(ASE)光谱演变。c, f) L2(Rb/Cs)3Pb4Br13和L2Cs3Pb4(Cl/Br)13的自发发射波长随热退火时间的变化。
图 6. a, d) 从Rb-Cs合金化的L2(Rb/Cs)3Pb4Br13准二维钙钛矿中可调的低阈值放大自发发射(ASE)，覆盖蓝色和绿色光谱区域。b) ASE波长作为Rb+投料比率的函数。c) Rb-Cs合金化的L2(Rb/Cs)3Pb4Br13和混合卤化物L2Cs3Pb4(Cl/Br)13的ASE阈值总结。
图 7. a) L2(Rb/Cs)3Pb4Br13微环阵列的制备程序示意图。b) L2(Rb/Cs)3Pb4Br13微环阵列的扫描电子显微镜(SEM)图像。c) 微环内的回音壁模式(WGM)光学模式。e) 单个L2(Rb/Cs)3Pb4Br13微环的空间分辨激光光谱。d) PL强度与泵浦密度的对数-对数图。
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