前言：钙钛矿-硅串联太阳能电池的实验室效率已接近35%。然而，它们向商业化的转化受到两个主要挑战的阻碍：不兼容性和不稳定性。传统的钙钛矿溶液加工仍局限于定制纹理的晶圆（具有亚微米金字塔结构），这对可扩展、高通量的制造提出了巨大障碍。同时，叠层结构中的宽带隙钙钛矿会加速降解，实际工作寿命很少超过2000小时。克服这些瓶颈对于将创纪录的效率转化为耐用且可制造的技术至关重要。
我们采用基于蒸汽的共蒸发方法，在金字塔纹理硅基底上均匀沉积高质量的钙钛矿层，从而制备出效率、稳定性和可重复性都得到增强的钙钛矿–硅串联太阳能电池。
原理：气相沉积提供了一条有前景的途径，可以与工业纹理化硅片（具有微米级金字塔结构）兼容，其中均匀的钙钛矿生长理论上可以提升效率和稳定性。然而，由于前驱体蒸气吸附不平衡，在这种硅片上形成高质量薄膜仍然具有挑战性：有机物（如甲脒，FA）与衬底的相互作用较弱，导致其吸附量相对于无机组分减少。此外，微米级纹理表面加剧了这种吸附不平衡，导致钙钛矿薄膜质量差且相杂质明显。因此，对衬底表面进行功能化至关重要，以增强有机-衬底相互作用，并实现各组分的平衡吸附。
结果：功能分子3,3,3-三氟丙基-三甲氧基硅烷（TFPTMS）被设计用于选择性增强与有机组分的相互作用。它具有两个不同的末端基团：氟原子能够与有机阳离子（FA）中的–NH2基团形成F•••H–N氢键；三甲氧基硅烷基团则能够在基底上实现自组装，从而实现稳定且定向的附着。密度泛函理论计算证实，TFPTMS能够增强有机物的吸附能。在实验中，TFPTMS功能化的硅基底生成了富含钙钛矿的界面组成，通过X射线衍射、X射线光电子能谱和纳米束衍射进行了验证。这归因于有机阳离子的吸附得到改善，从而形成更符合化学计量比的钙钛矿。相比之下，未功能化的对照样品由于有机物吸附不足，表现出富PbI2的相。利用TFPTMS调控吸附动力学带来的薄膜质量提升，钙钛矿–硅叠层太阳能电池在工业纹理化硅片上实现了超过31%的光电转换效率，并具有增强的可重复性。此外，该器件在室温连续标准光照条件下的工作稳定性保持超过2000小时，并且在85°C、标准太阳光照条件下表现出T90寿命超过1400小时。
钙钛矿–硅叠层器件的光电子特性。(A) 控制样品与目标钙钛矿薄膜在金字塔纹理硅上的TRPL成像图。比例尺：100 μm。(B) 控制样品与目标样品的J–V曲线。(C) 钙钛矿–硅叠层太阳能电池的示意结构。(D) 控制（24.35 ± 1.46%）与目标（29.57 ± 0.99%）钙钛矿–硅叠层太阳能电池的PCE分布（孔径面积1 cm²）。每种条件下采集20个独立器件。(E) 目标钙钛矿–硅叠层太阳能电池在反向（2.2至−0.2 V）和正向（−0.2至2.2 V）扫描下的J–V曲线（孔径面积1 cm²）。(F) 目标钙钛矿–硅叠层太阳能电池在最大功率点跟踪下的稳定PCE（孔径面积1 cm²）。(G) 一批钙钛矿–硅叠层太阳能电池在18 cm × 18 cm支架不同位置进行钙钛矿热蒸发时的J–V曲线（孔径面积1 cm²）。(H) 钙钛矿–硅叠层太阳能电池的EQE谱和反射曲线。
全文及作者信息列表请参阅：Optimal perovskite vapor partitioning on textured silicon for high- stability tandem solar cellsScience 390, eadz3698 (2025). DOI: 10.1126/ science.adz3698
结论：在纹理化硅上实现蒸气分配平衡，是形成高质量钙钛矿薄膜并确保器件性能的前提条件。我们的研究表明，有机物种如甲脒（FA）与金字塔纹理表面相互作用较弱，导致吸附不足并产生相杂质。为克服这一限制，我们引入了一种双功能分子，该分子结合了三甲氧基硅烷锚点和富电子原子（如氟），从而增强了有机物与基底的结合，并在共蒸发过程中恢复组分平衡。采用这种方法制备的器件在高温操作等苛刻应力测试下展现出优异的稳定性。这种稳健性源于薄膜均匀性的改善，从而缓解了微应变，抑制了离子迁移和晶格畸变，同时减少了埋藏界面上的残余PbI2杂质，限制了潜在的降解位点。这些协同效应赋予串联器件在恶劣条件下的长期运行稳定性。
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