论文概览
钙钛矿/ 硅叠层太阳能电池是突破单结电池效率极限的核心技术路径，其中宽带隙（WBG）钙钛矿顶电池的性能直接决定叠层器件的最终表现。为匹配硅底电池的电流输出，宽带隙钙钛矿需引入高溴含量和Rb 合金化，但这会导致结晶动力学过快、相分离严重，形成δ-RbPbI₃等非钙钛矿副相，大幅降低器件效率与稳定性。
针对这一核心瓶颈，中中科院半导体所游经碧&蒋琦团队提出三聚氰胺碘化物（MLAI）添加剂调控策略，通过热力学与动力学双重调控，实现RbCsFA 体系宽带隙钙钛矿的均匀相分布，并显著提升了载流子迁移率。经优化后的1.68 eV宽带隙钙钛矿太阳能电池展现出优异的电荷传输性能与极低的非辐射复合损失，最终实现开路电压为1.31 V、填充因子为86.4%、PCE为25%的器件性能。基于该钙钛矿顶电池，团队进一步制备出两端钙钛矿-硅叠层器件，其稳态效率达33.5%，开路电压高达2.02 V。在稳定性方面，宽禁带单结电池在65℃、1太阳光照（ISOS-L-2）条件下运行3200小时后仍保持80%初始效率（T80），而叠层器件在相同条件下的T90寿命超过1100小时，展现出卓越的运行稳定性。
技术亮点
l 热力学相调控：通过引入三聚氰胺添加剂，显著降低目标钙钛矿相的形成能，从热力学上有效抑制了有害杂相（δ-RbPbI₃）的析晶。
l 分子级键合稳定：添加剂分子与钙钛矿组分形成稳定氢键，在分子尺度实现组分均匀分布，解决了铷元素团聚难题。
l 结晶动力学优化：适度调控结晶过程，为形成均匀、致密的高质量钙钛矿薄膜提供了关键调控窗口。
深度精读
图1：：添加剂调控钙钛矿相均匀性的关键证据
图1通过多尺度表征揭示了MLAI添加剂对铷合金钙钛矿相分布的调控机制。SEM图像显示（图1a,d），未添加MLAI时薄膜表面出现δ-RbPbI₃杂相析晶，而添加后表面趋于均匀。GIXRD结果进一步证实（图1c,e），MLAI的引入使δ-RbPbI₃特征衍射峰（10.18°）完全消失。DFT计算表明（图1f,g），MLAI通过降低目标钙钛矿相的形成能（-3.76 eV）和成核势垒（0.12 eV），从热力学和动力学上协同抑制了杂相生成，最终实现均匀的合金钙钛矿相分布。
图2：薄膜光电性能与稳定性的显著提升
图2通过多种光电表征证明了MLAI添加剂对钙钛矿薄膜性能的全面提升。原位PL监测（图2a,b）显示MLAI延缓了结晶初期过程的荧光峰位移动，表明其有效调控了结晶动力学。TRPL测试（图2c,d）表明，MLAI修饰的薄膜载流子寿命从0.8 μs显著延长至2.47 μs，证实缺陷态密度大幅降低。微分寿命分析（图2e,f）进一步显示，MLAI样品在界面处具有更快的电荷提取速率和更低的陷阱辅助复合。光稳定性测试（图2g,h）表明，在2倍太阳光下照射80分钟后，对照组出现约35 nm的荧光红移（相分离），而MLAI组几乎无偏移，证明其优异的光稳定性。畸变，为器件稳定性提升提供机制解释。
图3：单结宽带隙器件性能突破
图3展示了MLAI添加剂对单结宽带隙钙钛矿太阳能电池性能的显著提升。J-V曲线（图3a）显示，优化后器件效率达25.03%，Voc为1.31 V，FF为86.4%，较对照组（22.84%）实现全面突破。稳态输出（图3b）确认其效率稳定在24.7%。参数统计（图3c）表明MLAI使器件具有更高的性能重现性。性能对比图（图3d,e）显示该结果在1.64-1.69 eV带宽电池中同时达到SQ极限Voc和FF的95%，效率突破85% SQ极限。稳定性测试（图3f）证明MLAI器件在65°C持续光照下T80超过3200小时，远超对照组，凸显其卓越的运行稳定性。
图4：高效稳定钙钛矿-硅叠层电池的实现
图4展示了基于MLAI优化宽禁带顶电池的叠层器件性能。1 cm² 半透明单结器件（图4b）效率达22.77%，证明MLAI技术具备放大潜力。叠层器件J-V曲线（图4c）实现33.91%的反扫效率，Voc高达2.02 V，FF达83.15%。稳态输出（图4d）确认效率稳定在33.5%。EQE谱（图4e）显示顶底电池电流匹配良好（20.1/19.9 mA/cm²）。认证结果（图4f）独立验证效率为33.22%，Voc达2.01 V。稳定性测试（图4g）显示封装叠层器件在65°C光照下T90超过1100小时，展现了从实验室向产业化应用的重要进展。
文献来源
Han, Z., Wang, Z., Xia, Z. et al. Uniform phase distribution of wide bandgap perovskite for high-performance perovskite-silicon tandem solar cells. Nat Commun (2025).
https://doi.org/10.1038/s41467-025-66480-7
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