2023年12月28日，沙特阿卜杜拉国王科技大学(KAUST)许富宗、Erkan Aydin、Stefaan De Wolf团队在Joule期刊上发表了一篇题为“Monolithic perovskite/perovskite/silicon triple-junction solar cells with cation double displacement enabled 2.0 eV perovskites”的研究论文。研究人员成功制备了1 cm2效率为26.4%的串联钙钛矿/钙钛矿/硅三结太阳能电池，创下该领域的最高水平。
提高太阳能电池功率转换效率对于降低光伏电池成本和推动向可再生能源过渡至关重要。多结太阳能电池因更有效地利用太阳光谱备受青睐，尤其是串联型的钙钛矿/硅两结叠层电池，这种结合了市场主流的硅和钙钛矿，具有容易调节的带隙、卓越的光电性能和潜在的低成本的电池。其实验室尺度上(~1 cm2)的效率已达33.9%，超过了单结电池的理论极限。然而，其能量转换效率仍可以通过引入另一个吸收层形成钙钛矿/钙钛矿/硅三结电池得到提升管，理论极限可达49.4%，高于两结器件的45.1%。但这一概念受到缺少高效且光稳定的超宽禁带(~2.0 eV)钙钛矿和系统的器件设计限制。
针对超宽禁带钙钛矿，考虑到效率和制备过程兼容性，该研究采用了有机无机钙钛矿，并利用协同添加剂：硫氰酸钾(KSCN)和甲胺碘化物(MAI)对其进行修饰，显著提高超宽禁带钙钛矿单结电池的效率至15%(该禁带宽度的最高效率之一)和其光稳定性(在300分钟持续一个太阳光照下保持了几乎100%的初始性能，而对照组只保留了21%)。之所以选择协同添加剂是因为研究人员首次发现了硫氰根(SCN-)，被广泛应用于钙钛矿中用以提升晶粒尺寸的添加剂，在不含MA+的情况下会被局限在钙钛矿薄膜进而促进薄膜的光致相分析。而MA+和SCN- 可以形成低结合能的甲氨基硫氰酸盐(MA-SCN)，在100℃条件下以MA和HSCN气体的形式蒸发出钙钛矿薄膜。这个策略在提高钙钛矿晶粒尺寸，提高钙钛矿薄膜的各项光电参数和稳定性的同时，消除了SCN-的负面因素。针对器件结构，作者在给出具体的器件结构的同时指出在三结电池中不能采用以超薄金为连接层的结构，因为其在中间结的光响应区域内吸收严重，降低中间结电池的电流从而极大限制了三结电池的效率。
图1：控制和修饰Cs0.1FA0.9PbBr2.1I0.9薄膜的形态和光学特性。
图2：2.0 eV钙钛矿薄膜的光致发光成像。
图3：钙钛矿/钙钛矿/硅串联太阳能电池。
最终，结合协同添加剂修饰的超宽禁带钙钛矿和经过光学和电学设计的电池结构，研究人员成功制备了1 cm2效率为26.4%的串联钙钛矿/钙钛矿/硅三结太阳能电池，创下该领域的最高水平，验证了三结电池概念的可行性，为未来的相关研究奠定了基础。
