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我国在二维分子晶体的结构演变和物性研究中获进展

发表于:2013-01-25 00:00:00     来源:世纪新能源网

索比光伏网讯:有机分子薄膜在基础研究及应用领域具有重要的价值。基于有机分子薄膜的有机发光二极管(OLED)、有机场效应晶体管(OFET)等器件因在柔性电子产品方面具有广泛的应用潜力而倍受关注。影响柔性分子电子器件应用的关键因素之一是分子薄膜的物理性能受机械形变的影响程度。对分子薄膜的韧性等进行深入的理解对于实现柔性有机分子器件的广泛应用起重要作用,但目前对有机薄膜力学性能和与之相关的深层机理研究却很少,特别是缺乏在分子水平上的研究数据。在众多重要的有机半导体材料中,喹吖啶酮分子及其衍生物非常稳定,它们具有良好的电化学稳定性、光伏和光电特性。为了设计基于喹吖啶酮分子的柔性分子器件及进行性能优化,从分子尺度上控制这种分子的生长并研究其力学性能显得尤其重要。

中科院物理研究所/北京凝聚态物理国家实验室(筹)纳米物理与器件实验室博士生寸焕尧以及王业亮副研究员、杜世萱研究员等采用具有柔性长碳链的喹吖啶酮分子(C52H76O2N2,QA),对其形成的独特的二维分子晶态薄膜的结构和力学性能进行了系统的研究,取得了重要进展。QA分子由一个芳香烃苯环构成的骨干和两边的碳链组成,由于具有两个长碳侧链,在分子膜形成过程中,长碳链在调节分子-分子、分子-基底间相互作用过程中起到微妙的作用,可导致在基底表面形成具有不同构型的分子膜。在前期工作中,他们研究了QA分子在成膜及膜结构演变过程的单分子识别特征,他们采用扫描隧道显微镜(STM),观察到了由同质手性排列的分子线阵列,经过局部区域分子对映体过量的过渡态之后,最终形成异质手性排列的密堆积结构的分子识别和结构演变过程。阐述了分子侧向烷基长链在单分子手性识别中所起到的重要作用[J. Am. Chem. Soc. 132, 10440 (2010)]。

最近, 他们进一步在Ag(110)表面上制备了高质量的QA分子薄膜,并用STM从单分子尺度探测到了不同分子覆盖度下八种不同排列的膜结构(图1)。他们系统地研究了这八种结构的独特构型及演变过程。通过分析系统的总能量及组成部分,清楚地描述了结构形成过程中各种相互作用力,定量给出了这些作用力在结构演变过程的贡献。分析表明,不同强度的作用力,包括骨干之间很强的共价键、较弱的氢键和范德瓦尔斯力相互作用,导致形成了排列非常有序的八种不同的分子膜结构。碳链在基底的吸附长度与总吸附能量的变化紧密相关,成为理解复杂而精细的分子自组装过程的关键因素之一。

该研究的科学发现还包括:(1)QA分子的侧链在生长过程中具有双重功能。在低覆盖度的两种结构中,侧链具有调节分子膜中线形结构之间距离;在高覆盖度下,分子侧链部分上翘并加强了分子间的耦合(图2)。(2)跟平均到每个分子的能量变化相比,单位面积的能量变化可更准确地理解实验观测到的现象。(3)特别重要的是,所有的分子膜构型适用于单一杨氏模量,其幅值受侧链长度影响(图3),表明通过调节侧链长度,不仅能调控分子薄膜的物理和化学性质,还能调节其弹性性能。研究表明,利用烷基侧链可控制分子膜的结构,实现对有机分子薄膜的弹性性能的调制,这对未来柔性分子器件的发展具有重要的参考价值。

该项研究工作与美国马里兰大学的欧阳敏教授、英国利物浦大学Werner Hofer教授、美国橡树岭国家实验室Stephen Pennycook教授、吉林大学王悦教授和中科院力学所赵亚谱教授等进行了合作。该项目得到国家自然科学基金、科技部和中国科学院的支持。相关研究结果发表在Nano Letters 12, 1229-1234 (2012)。

图1:STM图像。从单分子尺度揭示了QA分子随覆盖度增加形成的不同构型的分子膜。

图2:QA分子烷基侧链在分子膜演变过程的状态变化示意图。在高覆盖度下,侧链持续上翘,加强了分子间的耦合。 

图3:不同构型分子膜的应力应变关系。应力应变的比值为单一杨氏模量(E)。

责任编辑:太阳能
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