在钙钛矿太阳能电池（PSCs）中实现高性能具有挑战性，因为在多个制造步骤中涉及大量复杂变量。设计变量之间的强烈相互依赖，例如制造工艺参数和材料组成，进一步增加了在广阔设计空间中寻找最佳设计的难度。在这项工作中，作者提出了一个数据驱动、算法指导的实验框架，用于系统优化PSCs的性能。科学家采用基于模型的无导数优化算法来探索关键工艺参数的设计空间，并识别出适合实验的有前景区域。通过优化器件结构中的多达六个工艺参数，并且测试设计少于100个器件，可以将反向扫描功率转换效率从20.3%提升至23.1%，而无需改变化学成分或器件配置。这些结果展示了数学优化与实验研究的有效结合，可惠及涉及复杂、相互关联变量且需要系统优化的各类学科应用。
算法指导的实验和 PSCs器件结构。(a) 实验计算框架工作流程的示意图。(b) PSCs器件结构。（消息来源：ACS Energy Letters: https://doi.org/10.1021/acsenergylett.5c02477）
钙钛矿太阳能电池（PSCs）近年来在性能上取得了显著进展。实验工作在组份工程和缺陷钝化等方面在很大程度上推动了这一进展，并不断扩展了PSCs的设计空间。尽管取得了这些突破，但在PSCs设计和制造中，系统而严格地优化众多变量（其中许多对性能有深远影响）的工作仍然未得到充分探索。特别是，理解材料组成和制造处理变量对器件性能的影响非常复杂，这些变量之间的相互关联进一步使在广泛设计空间中发现最佳设计更加困难。实现高性能PSCs的一个主要挑战来自设计变量之间这种复杂的相互作用，而这些变量很少以结构化和全面的方式进行优化。目前，大部分PSCs优化工作仍然严重依赖通过反复试验和经验决策的人工探索，在广阔且不断扩展的设计空间中航行，而未能充分利用系统的优化方法。
近期，机器学习（ML）因其预测能力及加速材料发现和工程应用的能力而在材料研究中受到广泛关注。虽然ML在PSCs系统中的应用主要利用计算数据来筛选具有理想性能的钙钛矿材料，如可合成性、合适的带隙和稳定性，但利用实验数据，尤其是用于PSCs器件优化的兴趣日益增加。一种方法是汇总文献或开放数据库中已有的PSCs性能数据，并训练ML模型进行预测或反向器件设计。然而，由于PSCs实验在不同研究团队间往往重现性差，因此基于此类汇编数据集训练的ML模型在可靠性方面可能面临显著限制。另一种方法是研究人员使用在一致实验室环境下收集的内部实验数据，以提高ML模型的可靠性。然而，收集足够的器件性能数据以训练复杂ML模型的任务，往往超出单个实验室的能力。因此，这些模型仍可能在数据稀缺的情况下遇到困难，从而限制其预测准确性和优化器件性能的有效性。
在高性能钙钛矿太阳能电池（PSCs）优化中，数据驱动方法面临诸多挑战，优化算法可以作为一种系统化的方法，用于指导数据收集并在无需大量数据的情况下识别最佳设计。例如，采用贝叶斯优化（BO）对退火时间和掺杂浓度的二维设计空间进行优化，通过开放空气快速雾化等离子体处理技术优化钙钛矿沉积的加工变量，应用BO优化柔性PSC制造中的变量，使用BO优化旋涂沉积钙钛矿层的加工变量等等均能提高期间效率。尽管BO在大多数优化工作中是主要选择的算法，但已知当自由度数量增加时，BO会面临显著的可扩展性问题，这会削弱其有效性，并要求收集越来越多的数据。随着全局代理模型（如常用于BO的高斯过程）拟合计算成本增加，以及随着数据点增加而优化采集函数以确定下一个采样点的子问题复杂性增加，这一困难进一步加剧。更重要的是，BO在PSCs优化中的应用主要集中于单独的钙钛矿材料或多层结构中的某一层，未能解决整个器件堆叠中的复杂层间相互作用。
在更广泛的优化背景下，无导数优化（DFO）可以提供一个系统的框架来指导实验并高效地寻找最优条件。这类数据驱动优化算法，包括贝叶斯优化（BO），旨在在目标函数、约束及其数学导数的代数表达式不可用或难以直接优化时，实现优化。DFO 已成功解决了多个学科中的众多真实世界数据驱动优化问题。许多最先进的 DFO 求解器，尤其在高维优化问题中已展现出优于 BO 的性能，但尚未广泛应用于全组装 PSC 器件的优化。采用这些算法可为优化工艺变量之间复杂关系提供结构化的方法，从而可能发现新的设计，并推动 PSCs朝着其最大潜力发展。在此，科学家报道了 DFO 算法指导实验的成功应用，该方法系统地优化了 PSCs 器件堆栈多层中的多达六个工艺变量。通过在不改变化学成分或器件结构的情况下测试不到 100 种不同工艺条件，实现了基于铯甲脒铅碘化物（Cs0.09FA0.91PbI3）钙钛矿 PSCs 的 PCE 显著提升，从参考器件的 20.3% 提升到最佳设计的 23.1%。这一显著进展及由此得到的稳定高效 PSCs 设计，展示了我们方法作为一个实用框架的影响力，为跨学科研究人员优化其他难以手工处理的复杂变量提供了参考。
总之，作者通过算法指导的实验系统地提升了 PSCs 的性能。在测试的设计少于 100 个的情况下，我们优化了完整组装器件结构中的六个设计变量，使 PCE 从参考器件的最大 20.3% 提升到最佳设计的 22.8%（无防反射涂层）和 23.1%（有防反射涂层）。这一快速进展不仅凸显了优化方法的有效性，也表明 PSC 制备中众多变量的重要影响，强化了采用系统化优化方法的重要性。未来的工作将致力于通过更多自由度的优化进一步提升器件性能，并使用先进的表征技术研究识别出的最优和次优设计。此外，计划整合机器学习方法来分析优化后收集的数据，从数据驱动的角度获得洞察。学者们的框架不依赖于特定技术或制造商，可轻松扩展到其他沉积方法。此外，该框架还作为一种系统工具，用于解决科学与工程问题中手动难以优化的复杂相互关联变量。
