文章概述
本文针对倒置钙钛矿太阳能电池中钙钛矿与C60界面存在的严重非辐射复合和载流子传输效率低下的问题，设计并合成了一种多功能有机铵盐分子PMEAI作为界面层。该分子的创新之处在于其独特的平行于钙钛矿表面的水平排列方式，这种取向不仅能够同时钝化相邻的铅和碘空位缺陷，更重要的是诱导了界面内建电场的反转，使其方向从C60指向钙钛矿。此举极大地促进了电子提取并抑制了界面复合。同时，水平取向带来的极低分子空间位阻保障了载流子的高效传输。基于PMEAI优化的冠军器件实现了26.7%的光电转换效率，认证效率达25.84%。此外，反向电场还能有效抑制银电极离子的迁移，使器件在ISOS-L-2和ISOS-D-1测试标准下展现出卓越的操作稳定性。
创新点分析
1）提出了分子取向工程诱导界面电场反转的机制。通过设计具有双铵盐末端的PMEAI分子，使其以水平取向吸附于钙钛矿表面，从而将钙钛矿/C60界面的内建电场方向从不利于电子传输的反向扭转，从根本上优化了载流子动力学。
2）实现了低位阻缺陷钝化与高效电荷传输的协同。PMEAI的水平平行排列在实现双位点有效钝化铅、碘空位缺陷的同时，最大限度地减少了传统钝化层因垂直排列产生的空间位阻，解决了提升开路电压与牺牲填充因子和短路电流密度之间的矛盾。
3）赋予了界面层抑制离子迁移的功能。由PMEAI诱导的反向内建电场不仅助力性能提升，还构筑了一道抑制银离子从电极向钙钛矿层迁移的能量壁垒，结合其致密的表面覆盖，显著增强了器件的长期稳定性。
通过静电势分布图显示PMEAI的两个铵基团均呈现显著正电势，具备与钙钛矿八面体中相邻碘离子进行双位点配位的潜力。密度泛函理论计算进一步量化了三种分子在垂直和平行两种吸附取向下的吸附能。结果表明，PMEAI表现出强烈的平行吸附倾向，其平行与垂直吸附能之差为显著的负值，而PEAI则倾向于垂直吸附。这种热力学驱动的平行吸附取向是PMEAI能够最小化界面位阻并实现后续界面改性的基础。分子的热稳定性也满足器件长期运行的要求。
Figure 2通过实验系统表征了钝化分子对钙钛矿薄膜理化性质及光电性能的影响。X射线衍射谱证实钝化处理未引发新相。X射线光电子能谱揭示了PMEAI与钙钛矿中铅和碘的显著电子相互作用，表明其有效的缺陷钝化作用。基于紫外光电子能谱等数据构建的能级图显示，PMEAI处理诱导产生了一个由C60指向钙钛矿的内建电场，这与开尔文探针力显微镜测得的表面电势变化相互印证。稳态和时间分辨光致发光光谱表明，PMEAI处理的薄膜具有最强的发光强度和最长的载流子寿命，证明其最优的缺陷钝化和非辐射复合抑制能力。原子力显微镜还显示PMEAI使薄膜表面更平整。
Figure3深入探究了PMEAI的钝化机理及其对器件稳定性的提升作用。密度泛函理论计算表明，PMEAI钝化后碘空位和铅空位的形成能显著升高，说明其能有效抑制界面缺陷的产生。光致发光 mapping 图像显示PMEAI处理后的薄膜发光强度更高且分布更均匀，从实验上证实了其出色的缺陷钝化效果。飞行时间二次离子质谱分析提供了关键证据，表明PMEAI界面层能有效抑制银离子从电极向钙钛矿有源层的迁移，其效果优于对照组和PMAI组。这归因于PMEAI水平取向形成的致密覆盖层以及其诱导的反向内建电场对银离子迁移的静电排斥作用，共同保障了器件的长期稳定性。
Figure 4冠军器件在反向扫描下获得了26.7%的光电转换效率，其开路电压、短路电流密度和填充因子均优于对照组。稳态功率输出测试确认其稳态效率达26.01%。外量子效率积分电流与电流-电压曲线结果吻合。该策略具有良好的普适性，在面积扩大到1平方厘米的器件上仍能保持24.5%的效率，并且应用于宽带隙钙钛矿电池时也能将效率从20.8%提升至23.0%。更重要的是，器件稳定性测试结果极为突出，未封装器件在氮气环境下65摄氏度老化1500小时后仍能保持97%的初始效率，封装器件在室内环境1344小时后效率几乎无衰减，显著优于对照组。
文章来源
https://pubsrscorg.accproxy.lib.szu.edu.cn/en/Content/ArticleLanding/2025/EE/D5EE02667A
索比光伏网 https://news.solarbe.com/202511/11/50012272.html
