论文概览
传统本征可拉伸有机太阳能电池（is-OPVs）在实现高效率的同时常伴随机械性能的牺牲，存在“效率-拉伸性”权衡难题。现有绝缘聚合物共混策略虽可提升机械性能，但常因相容性差、分布不均导致光电性能显著下降。天大叶龙、江西理工黄斌团队创新性地提出侧链工程策略，设计非芳香族侧链的PMMA与芳香族侧链的PBMA两种绝缘聚合物，系统调控其在PM6:Y6活性层中的分布行为，实现效率与拉伸性的协同提升。该研究以"Side‐Chain‐Engineered Insulating Polymer Distribution Enables High‐performance Intrinsically Stretchable Organic Photovoltaics"为题发表于顶级期刊Advanced Materials。
技术亮点
1. 侧链结构精准设计：PMMA（脂肪族侧链）与PBMA（芳香族侧链）分别通过S···O非共价作用与π-π堆积与给受体相互作用，实现分布位置与扩散能力的精准调控。
2. 分布行为可控：PMMA在PM6相中扩散能力更强（24.4%进入PM6区域），优先分布于PM6非晶区，形成缠结网络，提升应力耗散能力。
3. 效率与机械性能双突破：20 wt.% PMMA共混器件效率达18.53%（仅损失2%），断裂应变提升至10.8%（增强2.2倍），拉伸循环100次后仍保持87%初始效率。
研究意义
✅效率突破：10PMMA刚性器件效率达19.01%，为绝缘聚合物共混体系最高值之一。
✅机械稳定性飞跃：20PMMA可拉伸器件在10%应变循环100次后效率保持87%，远优于参比器件（50%）。
✅策略普适性强：该策略在PM6:BTP-eC9与PM6:L8-BO体系中均获验证，PMMA共混器件均位于“高效率-高断裂应变”最优区域。
深度精读
图1：材料设计与界面特性示意图
该图展示了PMMA和PBMA的化学结构及其在PM6:Y6体系中的分布行为。通过界面张力、润湿系数和分子对接位置的对比，揭示了PMMA因脂肪族侧链带来的更低空间位阻和更高链扩散能力，使其更易渗透至PM6给体相的无定形区域，而PBMA的苯基侧链则通过π-π作用锚定在共轭骨架上，限制了其分布灵活性。
图2：光伏性能与机械稳定性对比
此图系统比较了不同绝缘聚合物添加剂对器件光电性能和机械稳定性的影响。PMMA基器件在效率（PCE达19.01%）和拉伸性（断裂应变提升2.2倍）方面均优于PBMA基器件，其优异的电荷收集效率、平衡的载流子迁移率以及循环拉伸下87%的PCE保持率，凸显了PMMA在解耦效率-拉伸性矛盾中的关键作用。
图3：薄膜形貌与结晶特性分析
通过AFM、TEM和GIWAXS表征，揭示了PMMA和PBMA对活性层微观结构的调控差异。PMMA的引入在保持较低表面粗糙度的同时，显著增强了π-π堆叠强度和结晶相干长度，而PBMA则因结晶动力学受阻导致有序性下降。这种结构优化直接关联于PMMA基器件更高的电荷传输效率。
图4：原位结晶动力学研究
基于原位紫外-可见吸收光谱，分析了PMMA和PBMA对PM6和Y6结晶路径的影响。PMMA加速了PM6的预聚集（结晶时间缩短至4.9秒），同时抑制Y6的过度结晶，而PBMA则延缓了两组分的结晶过程。这种动力学差异进一步印证了PMMA通过促进给体相有序化而优化器件性能的机制。
图5：力学性能与增韧机制阐释
通过应力-应变曲线和纳米力学映射，明确了PMMA大幅提升薄膜断裂应变（10.8%）和韧性（1.21 MJ m⁻³）的效果。结合PFQNM和PiFM分析，发现PMMA选择性分布于PM6无定形区形成纠缠网络，而PBMA因空间限制难以有效增韧。该机制示意图清晰展示了“刚区更刚、柔区更柔”的双重调控策略。
结论展望
本研究通过侧链工程精准调控绝缘聚合物在活性层中的分布行为，实现了“刚区更刚、柔区更柔”的双模调控，有效解耦了效率与拉伸性之间的传统权衡。PMMA凭借其优异的相容性、高扩散能力与非共价作用位点，在PM6非晶区形成缠结网络以耗散应力，同时在晶区促进分子有序堆积以保障电荷传输。该策略为高性能、高机械稳定性可拉伸光电器件提供了普适性分子设计原则。
文献来源
S. Sang, H. He, K. Zhou, X. Li, Y. Yue, Z. Chen, Q. Xiang, B. Huang, L. Ye, et al. Side‐Chain‐Engineered Insulating Polymer Distribution Enables High‐performance Intrinsically Stretchable Organic Photovoltaics.Adv. Mater. 2025, e10366. https://doi.org/10.1002/adma.202510366
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