共蒸发已成为钙钛矿太阳能电池一种有前景的沉积方法，具有无溶剂加工和可扩展性等多个优点。值得注意的是，关于这种沉积方法的研究仍然有限，并且关于器件效率的报告常常显示出高标准差或缺乏统计数据，几乎没有关于可重复性的讨论。只有少数研究探讨了将这种沉积方法与晶硅叠层电池中使用。作者系统地报告了在热共蒸发有机-无机钙钛矿前体以形成双阳离子、双卤素宽带隙钙钛矿（组成为FAxCs1−xPb(IyBr1−y)3）过程中所遇到的挑战，这些挑战是固有的，也是有机-无机前体共蒸发沉积方法的局限性，这些挑战可能阻碍该沉积方法向工业的转移。
用于有机-无机前体共蒸发的蒸发室示意图；(b) 用于研究共蒸发过程的层堆叠示意图。（消息来源： Journal of Materials Chemistry A）
在以往研究的基础上，作者提供了对不同衬底材料对共蒸发钙钛矿薄膜形成的显著影响的深入分析。此外，我们还展示了即使是对衬底进行微小修改，例如退火或表面处理（例如在自组装分子（SAMs）情况下进行清洗），也会显著影响钙钛矿的形成。这会阻碍器件的快速优化，因为沉积配方必须针对每种衬底进行调整。因此，使用这种沉积方法无法进行不同空穴传输层（HTLs）之间的直接比较。
更为重要的是，作者描述了在共蒸发方法中控制无机前体沉积速率的困难，这是由于有机组分的非线性蒸发导致化学计量不一致和器件性能不可重复，这些固有挑战限制了共蒸发在系统研究中的适用性，这种不平衡使得精确控制目标钙钛矿组成变得复杂，最终导致热共蒸发过程中可重复性问题显著。此外，我们展示了钙钛矿薄膜中掺入FAI量与纯α相形成之间的直接关系。
常用的蒸发FAI示意图（错误示意图）。(b) 实际操作中的蒸发FAI示意图，展示了FAI如何偏离(a)中的圆锥形，形成云状的更真实场景。(c) 蒸发室内部，显示FAI与其他坩埚传感器的交互（红色箭头表示，石英晶体微量天平(QCM)在圆圈中显示）。
在本研究中，作者证明了基底材料会显著影响共蒸发有机–无机杂化钙钛矿薄膜的性质。发现膦酸基团与蒸发的甲脒碘（FAI）之间的相互作用类似于它们与水的相互作用。研究进一步显示，即使在相同的基底上，空穴传输层（HTL）的后处理，如退火和清洗，也会显著影响钙钛矿的关键特性，包括带隙、厚度和结晶性。此外，我们建立了FAI含量与钙钛矿相形成之间的明确相关性，发现过量的FAI会抑制纯α相的形成。我们还识别了FAI非方向性蒸发带来的挑战，这限制了实验的可重复性。这些见解对于共蒸发方法尤其重要，该方法具有无溶剂处理、薄膜均匀性改进以及与各种基底兼容等优势。为了推进共蒸发作为可靠的制造途径，未来的工作应侧重于精确控制FAI的沉积——这最好通过改进蒸发室设计来实现，而不仅仅是材料优化。然而，即使在改进蒸发室设计的情况下，我们的结果也强调，共蒸发工艺配方必须针对每种基底材料进行专门调整，这是该沉积方法的固有局限。
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