文章概述
相分离仍然是限制宽带隙钙钛矿太阳能电池(PSCs)性能和长期运行稳定性的最关键挑战之一。在1.84eV的宽带隙(WBG)钙钛矿中，这一问题尤为明显，严重的卤素相分离导致组成不均匀并加速器件退化。在这项工作中，对1.84eV钙钛矿薄膜表面和底部界面的卤素离子分布进行了全面研究，结果表明在钙钛矿中存在严重的卤化物分布不均，这严重损害了器件的效率和稳定性。为了解决这个问题，在钙钛矿前驱体中引入了镱(III)三氟甲磺酸盐(Yb(TFSI)3)作为多功能添加剂。Yb3+离子与卤素阴离子之间的强配位调节了结晶动力学从而使富含Br和富含I区域分布均匀，从而产生了组成卤化物均匀分布的高质量钙钛矿薄膜。此外，Yb3+显著抑制了卤素迁移和离子交换过程，从而增强了相稳定性。包括掠入射广角X射线散射在内的深度解析表征证实了在整个薄膜深度上改善了结晶性、结构均匀性，并抑制了相分离。器件表现出的光电转换效率(PCE)最高为19.06%，并在氮气氛围中(10%相对湿度，25°C)1500小时后保持了其初始效率的85%。
创新点分析
1)直接识别和调节薄膜界面处的卤素相分离：通过EDS、XPS和ToF-SIMS分析，揭示了1.84eV钙钛矿薄膜表面和底部界面处显著的卤素分离。
2)阐明抑制离子迁移的Yb³⁺-卤素相互作用机制：结合FTIR、XPS和DFT模拟，展示了Yb³⁺离子和卤素阴离子之间的强配位。这种相互作用作为一种锚定机制，显著抑制了卤素离子迁移。
3)增强的结晶质量和薄膜形态：GIWAXS和AFM表征显示，Yb³⁺的引入优化了结晶动力学，导致薄膜均匀性提高和表面粗糙度降低
4)基于协同改进的结果，Yb³⁺改性器件实现了19.06%的光电转换效率。
深度精度
文章来源
https://doi.org/10.1021/jacs.5c07357
索比光伏网 https://news.solarbe.com/202509/11/50008254.html
