论文概览
针对钙钛矿量子点发光二极管(QLEDs)中存在表面缺陷与离子迁移导致器件稳定性不足的核心问题，清华大学联合南京理工大学等多家科研团队创新性提出晶格匹配多位点锚定分子策略。该研究通过精准设计三(4-甲氧基苯基)氧化膦(TMeOPPO-p)分子，其氧原子间距(6.5 Å)与钙钛矿量子点晶格间距完美匹配，可同步锚定多个未配位Pb²⁺位点，显著抑制非辐射复合与离子迁移。经TMeOPPO-p处理的CsPbI₃量子点光致发光量子产率(PLQY)高达97%，所制备的QLED器件在693 nm处实现26.91%的外量子效率(EQE)，在100 mA cm⁻²高电流密度下效率滚降仍超过20%，器件工作半衰期(T₅₀)突破23,420小时。此外，空气中制备的器件仍保持26.28%的EQE，展现出优异的耐水氧稳定性。该研究以“Lattice-matched molecular-anchor design for high-performance perovskite quantum dot light-emitting diodes”为题发表于顶级期刊 Nature Communications。
技术亮点
晶格匹配锚定设计：TMeOPPO-p分子中P=O与-OCH₃基团可与Pb²⁺强效配位，且其多位点氧原子间距(6.5 Å)与钙钛矿晶格常数精确匹配，实现多位点同步钝化。
缺陷态显著抑制：投影态密度(PDOS)计算表明，TMeOPPO-p处理可完全消除费米能级附近陷阱态，使导带底与陷阱峰相连，实现载流子高效复合。
高均匀性薄膜制备：靶向量子点呈现均匀立方形态与清晰晶格条纹，薄膜粗糙度(Rq)降至4.43 nm，空穴陷阱密度低至6.69×10¹⁷ cm⁻³。
空气中可加工性：全空气工艺制备的QLED效率仍超26%，储存两周后性能无显著衰减，具备产业化应用潜力。
研究意义
✅ 破解QLEDs稳定性瓶颈：首次通过晶格匹配分子设计实现器件工作寿命超过2.3万小时，推动钙钛矿QLEDs商业化进程。
✅ 建立分子锚定新准则：提出“位点间距匹配”与“基团亲核性”双参数调控策略，为钝化分子设计提供普适性理论框架。
✅ 实现高效率低滚降：多位点锚定有效抑制高电流密度下效率滚降，EQE在100 mA cm⁻²下仍超20%，优于绝大多数报道结果。
✅ 推动绿色工艺发展：空气中可制备高性能器件，克服了传统钙钛矿量子点对惰性环境的依赖，降低制备成本。
深度解析
图1展示了晶格匹配的多位点锚定分子设计策略。通过理论计算和静电势分析，研究人员设计了TMeOPPO-p分子，其6.5Å的氧原子间距完美匹配钙钛矿量子点的晶格常数。投影态密度(PDOS)计算表明，这种多位点锚定能完全消除表面缺陷态，使导带底与陷阱态完全连接，而单一位点锚定分子只能部分消除缺陷。这种精准的分子设计为后续高性能器件奠定了基础。
图2系统表征了量子点的微观结构和表面化学性质。STEM图像显示经TMeOPPO-p处理的量子点具有更均匀的立方体形貌和清晰晶格条纹，XRD证实其保持了立方相结构。XPS和核磁共振谱揭示了分子中P=O和-OCH3基团与量子点表面Pb2+的强相互作用，这种相互作用增强了电子屏蔽效应，使Pb 4f峰向低结合能方向移动，31P NMR谱也显示出相应的化学位移变化。
图3揭示了量子点的光学和电学性能提升。经TMeOPPO-p处理的量子点光致发光量子产率高达97%，载流子平均寿命从8.22 ns延长至19.17 ns，瞬态吸收光谱显示其陷阱辅助复合显著减少。空间电荷限制电流测试表明，处理后器件的空穴陷阱密度从1.06×10^18 cm^-3降至6.69×10^17 cm^-3，这为高效电荷注入和传输创造了有利条件。
图4展示了量子点发光二极管的器件性能。采用TMeOPPO-p处理的器件最大外量子效率达26.91%，辐射亮度达到119,037 mW Sr^-1 m^-2，是对照器件的三倍。30个器件的统计显示平均效率达25.3%，电致发光光谱呈现693 nm的发射峰，色坐标位于(0.73,0.27)，表明该策略具有优异的可重复性和色彩纯度。
图5综合评估了器件的稳定性和分子设计优势。加速老化测试显示目标器件的T50寿命达23,420小时，远优于对照器件的1,350小时。空气加工器件仍保持26.28%的效率，证明量子点具有优异的水氧稳定性。对比实验表明，晶格匹配的TMeOPPO-p分子在效率(26.91% vs 19.79%)和稳定性(23,420h vs 1,944h)上均显著优于传统TPPO分子，验证了晶格匹配设计策略的优越性。
图6进一步比较了不同分子处理的器件性能。数据显示，随着分子位点间距与晶格匹配度的提高(从TPPO的2.6Å到TMeOPPO-p的6.5Å)，器件效率从19.79%提升至26.91%，寿命从1,944小时延长至23,420小时。这一系列对比实验清晰地展示了晶格匹配策略在提升器件性能方面的决定性作用，为未来分子设计提供了明确的方向。
结论展望
本研究通过精准设计晶格匹配多位点锚定分子TMeOPPO-p，实现了钙钛矿量子点表面缺陷的有效钝化与晶格稳定，成功制备出EQE近27%、工作寿命超过2.3万小时的高性能QLED器件。该策略不仅揭示了分子结构(位点间距、亲核性)与器件性能之间的构效关系，更为未来钙钛矿光电器件中界面钝化分子的设计提供了新范式。展望未来，随着分子锚定机制的深入解析、材料体系的进一步拓展以及大面积制备工艺的集成，钙钛矿QLEDs有望在显示、照明与通讯领域实现规模化应用。
文献来源
Chen, J., Liu, X., Cai, B. et al. Lattice-matched molecular-anchor design for high-performance perovskite quantum dot light-emitting diodes. Nat Commun 16, 8201 (2025).
https://doi.org/10.1038/s41467-025-63684-9
索比光伏网 https://news.solarbe.com/202509/03/50007631.html
