铅基钙钛矿中可溶性铅离子对环境的潜在危害为其商业化应用带来了一定限制，锡基钙钛矿太阳电池得益于其低毒性、合适的带隙和高效载流子传输等特性被认为是极具潜力的铅基替代者。然而，锡基钙钛矿不可控的结晶过程和由此产生的高缺陷密度严重阻碍了其在光伏应用中的进一步发展。
本研究西北工业大学王昆&佟宇&王洪强与深圳技术大学陈威等人报道了一种乙酰胺衍生物定制结晶和缺陷控制策略，实现高效锡基钙钛矿太阳能电池。通过引入两种具有多官能团的乙酰胺衍生物，即2-氰基乙酰胺(2CA)和2-氨基-2-氰基乙酰胺(2A2CA)，以改善锡钙钛矿薄膜的质量。理论计算和实验结果共同表明，具有较大偶极矩的2A2CA分子可以显著增强羰基与非配位Sn2+阳离子之间的相互作用。2A2CA的引入可提高锡空位缺陷的形成能，调控锡基钙钛矿的结晶，从而获得形貌光滑、结构致密、结晶度提高、缺陷密度低的高质量锡钙钛矿薄膜。基于2A2CA修饰的锡基钙钛矿太阳能电池效率由11.14%显著提高至14.98%，并且在氮气氛围下储存超过2200小时后仍能保持90%的效率。
这项工作阐明了添加剂分子特性对锡基钙钛矿结晶和缺陷调控的重要作用和设计原则，为构建高性能非铅环境友好型钙钛矿光电器件提供了指导。
文章亮点：
1. 对比了不同偶极矩添加剂与锡基钙钛矿的作用
采用两种乙酰胺衍生物(2-氰基乙酰胺2CA和2-氨基-2-氰基乙酰胺2A2CA)作为多功能添加剂，发挥羰基(C=O)、氰基(C≡N)及氨基(-NH₂)的协同调控作用。理论与实验结果表明具有较大偶极矩的2A2CA分子可以可与未配位的Sn2+产生更强的相互作用，提高Sn空位形成能，有助于减少缺陷。
2. 阐明了乙酰胺衍生物对钙钛矿结晶的调控规律
2CA和2A2CA与锡基钙钛矿之间的配位作用可有效调控结晶动力学。相比于2CA，2ACA添加剂能够更加有效地延缓结晶速度，增加成核密度，形成更致密、高结晶度的薄膜，从而显著降低薄膜缺陷密度，抑制载流子非辐射复合。
3. 实现了锡基钙钛矿太阳能电池性能的显著提升
得益于2CA和2A2CA对锡基钙钛矿薄膜的有利调控，太阳能电池性能获得显著提升。其中2ACA的提升效果更加显著，太阳能电池的光电转化效率由对照组的11.14%大幅提升至14.98%，未封装的器件在氮气环境中放置2200 h以上，器件效率仍保持初始值的90%，展现出良好的稳定性。
Y. Chen, K. Wang*, Y. Han, W. Chen*, Y. Yang, H. Qi, F. Yang, Y. Tong*, H. Wang*, “Tailored Crystallization and Defect Control via Acetamide Derivatives for Efficient Tin Perovskite Solar Cells”. ACS Nano, 2025, ASAP
https://doi.org/10.1021/acsnano.5c07298
