论文概览
宽带隙钙钛矿太阳能电池(WBG
PSCs)在叠层电池中具有突破Shockley–Queisser极限的潜力，但其在持续光照下易发生卤化物相分离，导致性能衰减。西北工业大学、中科院宁波材料所与四川大学等团队合作，通过原位微观表征手段揭示了光诱导相分离的动态过程，并受硅光伏中光致再生现象的启发，开发出一种光均化辅助相分离抑制技术(PHASET)。该技术结合光照处理与2-ThEABr表面钝化，有效抑制卤化物迁移与相分离，显著提升器件效率与稳定性。采用PHASET处理的1.79 eV宽带隙钙钛矿电池效率达到20.23%，并在连续光照1200小时后仍保持97%的初始效率。将其与1.25 eV窄带隙钙钛矿子电池集成，制备出的两端全钙钛矿叠层电池效率达28.64%，并在最大功率点跟踪1200小时后保持77%的初始性能。该研究以"Photo-homogenization assisted segregation easing technique (PHASET) for highly efficient and stable
wide-bandgap perovskite solar cells"为题发表于Nature Communications。
技术亮点
光诱导离子均化机制：光照促进碘离子扩散与重分布，使钙钛矿薄膜进入亚稳态，再经暗储存达到更稳定的热力学状态，抑制相分离。
表面钝化协同增强：2-ThEABr处理有效钝化表面缺陷，抑制离子迁移路径，与光照处理协同提升薄膜质量与器件稳定性。
原位表征手段：采用KPFM、PL、C-AFM等多种原位技术，实时观测相分离与恢复过程，揭示其动态机制。
全钙钛矿叠层集成：将处理后的WBG电池与NBG电池集成，实现高效率、高稳定性的两端叠层器件。
研究意义
✅ 揭示相分离机制：通过原位技术明确光诱导卤化物迁移与恢复路径，为抑制相分离提供理论依据。
✅ 开发通用稳定化策略：PHASET方法具有普适性，可广泛应用于多种组分钙钛矿体系。
✅ 实现高效稳定器件：单结WBG电池效率突破20%，叠层效率近29%，稳定性显著提升。
✅ 推动叠层电池发展：为全钙钛矿及其他类型叠层电池的实现提供材料与工艺基础。
深度解析
图1：光诱导卤化物相分离的动态过程与恢复机制
该图通过原位开尔文探针力显微镜(KPFM)揭示了1.79 eV WBG钙钛矿薄膜在光照循环中的微观演化过程。初始态(图1a)显示薄膜中存在PbI₂富集区(表面电位-600
mV)，光照后碘离子扩散导致电位对比度降低(图1b)，暗储存后电位分布恢复但晶界对比增强(图1d)。PL光谱(图1f)证实相分离的可逆性，而迁移活化能测试(图1e)显示PHASET处理后离子迁移能垒从0.486 eV提升至0.592 eV，揭示了光均质化对相稳定性的调控机制。
图2：PHASET处理对薄膜相稳定性的调控效果
该图对比了原始、光浸泡和PHASET处理薄膜的相分离抑制能力。原位PL监测(图2a)显示PHASET薄膜在600秒光照后带隙仅偏移0.02 eV(1.79→1.77 eV)，远优于原始薄膜的0.12 eV偏移(1.79→1.67 eV)。机理示意图(图2c)阐明光浸泡驱动碘离子均匀分布，而2-ThEABr表面钝化锁定亚稳态结构，共同构建"体相均质化-界面钝化"的双重稳定机制。
图3：薄膜质量与缺陷特性的表征
该图通过多尺度表征验证PHASET对材料性能的提升。KPFM(图3a)显示表面电位标准差从150 mV降至50 mV，XRD(图3b)中(100)峰半高宽从0.22°缩窄至0.12°，证实结晶度提升。TRPL(图3d)平均载流子寿命从79 ns延长至289 ns，SCLC测试(图3e)揭示电子陷阱密度从1.74×10¹⁵ cm⁻³降至1.54×10¹⁵ cm⁻³，为器件性能突破奠定材料基础。
图4：WBG-PSCs的光伏性能与稳定性
该图展示PHASET对器件性能的全面提升。冠军器件(图4b)效率从16.71%提升至20.23%，Voc达1.35 V，FF提高至83.83%。暗J-V曲线(图4f)显示漏电流降低两个数量级，光强依赖Voc测试(图4g)证实理想因子从1.79改善至1.42。未封装器件在连续光照1200小时后(图4i)保持97%初始效率，85℃热老化1000小时(图4h)效率保持率超80%，创下1.79 eV WBG-PSCs的稳定性纪录。
图5：全钙钛矿叠层太阳能电池的性能突破
该图实现28.64%效率的叠层器件。
截面SEM(图5b)显示350 nm WBG顶电池与1100 nm NBG底电池的精密集成，J-V曲线(图5c)展示2.11 V的高Voc和83.04%的FF。EQE谱(图5d)证实顶/底电池电流匹配(16.2/16.1 mA/cm²)，MPP跟踪(图5g-h)显示1200小时后效率保持77%，为钙钛矿叠层电池的产业化提供关键技术支撑。
结论展望
本研究通过原位表征手段揭示了宽带隙钙钛矿中光诱导相分离的动态过程，并开发出PHASET这一简单有效的抑制策略。该技术通过光照均化与表面钝化协同作用，显著提升薄膜质量与器件性能，实现了单结20.23%与叠层28.64%的高效率，同时表现出卓越的光、热稳定性。这一成果不仅深化了对钙钛矿相分离机制的理解，也为高性能、高稳定性钙钛矿基光电器件的制备提供了新思路，推动钙钛矿-钙钛矿叠层电池向商业化应用迈进。
文献来源
Du, L., Cao, F., Meng, R. et al. Photo-homogenization assisted segregation easing technique (PHASET) for highly efficient and stable wide-bandgap perovskite solar cells. Nat Commun 16, 8080 (2025).
https://doi.org/10.1038/s41467-025-63176-w
