01、研究背景与挑战
柔性钙钛矿太阳能电池（F-PSCs）与刚性基底太阳能电池相比，柔性钙钛矿电池尤其是大面积模块的效率仍显著落后。
柔性基底（PET等）表面粗糙且不耐高温（<100°C），导致在其上大面积制备高质量钙钛矿膜（尤其是Br/Cs含量高的宽带隙钙钛矿，WBG）面临独特挑战：
- 结晶均匀性差： 气体淬火加速结晶时，容易形成异质成核，导致 “微凸点”和埋底界面处晶界附近产生不连续的“孔洞”，造成载流子复合严重（图1a）[1]。
- 大面积制备困难： 传统的后涂覆处理或油墨改性策略无法精确调控结晶过程中的界面与体相缺陷。
- 机械稳定性不足： 薄膜与柔性基底间的界面粘附力和结晶完整性影响弯曲稳定性。
- 关键瓶颈： 如何在低温、大面积、柔性粗糙基底上实现高结晶度、低缺陷密度、无孔洞埋底界面的钙钛矿薄膜。
02、研究亮点与机理
创新思路：原位添加剂辅助涂布策略
核心创新在于利用动态结晶过程中的一个短暂时间窗进行精准干预。
- 涂布窗口期：涂布后薄膜从透明黄色变为棕色（大量DMF溶剂蒸发）后，到后续退火步骤前，存在一个短暂的“涂布窗口”。这个窗口期残留有高沸点溶剂DMSO。
- 涂层介入：在退火前形成湿膜的短暂窗口期内，原位刮涂MACl和PEAI的IPA溶液。
- 低温退火：在100°C退火，避免PET降解和钙钛矿相分离问题。
作用机理：结晶过程中的动态添加剂调控
- MACl的作用机制：MACl不仅促进结晶，还与残留DMSO形成Cl-DMSO配位通道，为PEA⁺离子垂直向下扩散至埋底界面创造了通道。
- PEA⁺的深度缺陷钝化：PEAI中的PEA⁺大阳离子能够深入薄膜内部和埋底界面，同时钝化体相和界面处的未配位铅（Pb²⁺）缺陷。
- 清除残留溶剂：Cl-DMSO通道能够有效的移除残留的DMSO（图2a），防止在后续退火过程中因溶剂蒸发而产生体积塌陷和埋底界面孔洞。
03、文章图文信息
Figure 1: 添加剂辅助原位刮涂策略
图1 | 添加剂辅助原位刮涂技术a. 柔性基底上宽带隙钙钛矿薄膜埋藏界面的扫描电镜图像（相应表面形貌见附图12-13）。图中标尺代表500纳米尺度，晶粒尺寸统计结果见附图14-15。b. 钙钛矿薄膜在成核阶（阶段Ⅰ）、涂覆窗口期（阶段Ⅱ）与退火阶段（阶段Ⅲ）的颜色演变过程实物图（尺寸：2.5×2.5 cm²）。c. 添加剂辅助原位刮涂工艺示意图。d. 对照组与MP-CW宽带隙钙钛矿薄膜的X射线衍射图谱对比。e. 退火处理前不同制备方法所得钙钛矿薄膜的稳态光致发光光谱。
Figure 2: 原位涂层策略的机理探究
图2 | 添加剂辅助原位刮涂工艺机制。a. 添加剂辅助原位涂覆策略功能示意图：氯-二甲基亚砜（Cl-DMSO）配位机制促使添加剂垂直扩散并去除残留DMSO。b. 采用不同制备策略获得的贯穿器件堆叠结构的苯乙基铵离子（PEA+）飞行时间二次离子质谱（ToF-SIMS）谱图。c. 添加与未添加添加剂时碘化铅（PbI2）及溴化铅（PbBr2）溶液溶解性变化的实物照片。d. 埋藏界面处铅元素Pb 4f核心能级的表面敏感X射线光电子能谱（XPS）分析。箭头指示最大功率连续涂覆（MP-CW）样品相较于对照组钙钛矿薄膜的峰位移方向。e. 埋藏界面处氯元素Cl 2p核心能级的XPS分析。
Figure 3: 薄膜质量与大面积均匀性表征
图3｜钙钛矿薄膜的质量与大面均匀性表征。a) 对照组与中压连续制备（MP-CW）钙钛矿薄膜的稳态光致发光（PL）谱（钙钛矿层与衬底两侧激发）。b) 空穴传输层/钙钛矿堆叠结构的时间分辨光致发光（TRPL）谱。c) 对照组、MP-CW组、HTL/对照组及HTL/MP-CW样品的二维PL成像谱（比例尺：1 mm）。d) 四组样品PL峰值强度分布统计直方图。e) 基于6×6 cm²柔性衬底的HTL/钙钛矿堆叠结构准费米能级分裂（QFLS）分布直方图（详见补充说明3）。
Figure 4: 柔性单结与叠层电池器件性能
图4 | 柔性钙钛矿器件的性能与光电特性。a. 对照组与MP-CW柔性器件的电流密度-电压（J-V）特性曲线；b. 基于30个器件的统计结果：柔性宽带隙（WBG）钙钛矿单结太阳能电池的短路电流密度（JSC）、开路电压（VOC）、填充因子（FF）及光电转换效率（PCE），箱线图展示中位值（中心线）、25%-75%百分位区间（箱体）、极值范围（须线）及独立数据点（圆形）；c. 沉积于6×6 cm²柔性衬底的8个WBG柔性钙钛矿太阳能电池（F-PSCs）（有效面积0.48 cm²）的PCE分布；d. 器件作为发光二极管（LED）工作时的对照组与MP-CW器件外量子效率（EQE）；e. 两组器件开路电压随光照强度的变化关系；f. 钙钛矿（PVK）本体层及空穴传输层/钙钛矿（HTL/PVK）、钙钛矿/电子传输层（PVK/ETL）界面电压损失估算值，其中准费米能级分裂值（ΔQFLS）通过含/不含传输层的WBG薄膜光致发光量子产率（PLQY）测试获得；g-h. 冠军柔性全钙钛矿叠层太阳能电池（有效面积0.049 cm²）的J-V曲线（g）与EQE光谱（h），图g插图为器件600秒持续输出功率，稳定PCE达26.7%（J-V测试反扫模式；1-R为总透射率）；i. 对照组与MP-CW柔性叠层器件（不同批次各48个）的PCE统计直方图。
Figure 5: 柔性叠层模块的光伏与稳定性
04
文章信息
标题：
In situ coating strategy for flexible all-perovskite tandem modules
期刊：Nature Photonics ( IF 32.9 )
DOI：10.1038/s41566-025-01746-6
