卤化物

研究意义为两步法制备高性能宽带隙钙钛矿提供新策略。首次实现全溶液两步法制备钙钛矿/硅串联电池效率突破31%。结论展望本研究通过BCF分子引入，构建了硼-卤键与氢键协同的结晶调控新策略，成功制备出高质量1.68eV宽带隙钙钛矿薄膜，实现单结23.49%、串联31.12%的高效率，并显著提升器件稳定性。

有机A位阳离子丰富的选择性和可设计性，为通过化学相互作用调控金属卤化物钙钛矿的多种性能提供了巨大机遇。结构-性能关联机制：系统阐明了A位阳离子的分子结构如何影响其与钙钛矿骨架的相互作用，并最终决定器件的效率与长期稳定性，为理性分子设计提供了理论基础。低维/3D协同策略：通过引入大尺寸有机阳离子构建2D/3D钙钛矿异质结构，在保持高效率的同时，显著提升了器件的环境稳定性与离子迁移抑制能力。

研究人员首次成功地将优化后的钙钛矿薄膜集成到绒面硅衬底上的单片钙钛矿/硅叠层太阳能电池中，实现了31.12%的效率，这是采用全溶液两步法制备的叠层太阳能电池中的最高效率，并且在连续运行500小时后仍保持了90%以上的初始性能。

为实现高分辨率、高均匀性与高可靠性的显示效果，需在卤化物钙钛矿单晶表面构建精细的图案化结构。该研究提出了一种针对卤化物钙钛矿单晶薄膜的生长-图案化协同制备策略（图1）。该策略不仅实现了卤化物钙钛矿单晶薄膜的大面积制备，还推动了蓝色发光阵列的快速、低成本制造。

研究意义揭示新型钝化机制：首次证实氨基硅烷与FA发生化学反应，拓展钝化理论框架。结论展望本研究通过系统比较APTMS与AEAPTMS在钙钛矿表面钝化中的应用，揭示了氨基硅烷与FA之间的化学反应机制，并证实AEAPTMS具备更宽的工艺窗口与更优的器件性能。

总之，本研究展示了一种可扩展的、无溶剂的、工业兼容的卤化物钙钛矿LbL异质外延生长方法，在室温下保持衬底的同时，实现了III-V族外延级的精度，所得到的CsPbBr3-PEA2PbBr4异质结构表现出埃级的精度和均匀的层厚，低至单层，这对于量子限制应用是重要的;据我们所知，在钙钛矿相关的异质外延中还没有实现这种精确的LbL生长。我们预计LbL外延也可以扩展到其他卤化物系统，尽管对于碘化钙钛矿，需要进一步考虑相管理，以允许在生长条件下形成所需的相。

大多数高性能钙钛矿材料在结晶过程中使用添加剂来控制晶体生长，然而，它们在结晶过程中的作用仍不明确。在由前驱体墨水制备钙钛矿薄膜的过程中，一个主要挑战是控制钙钛矿晶粒的生长。尽管溶剂和添加剂工程对最终钙钛矿层的影响已有充分文献记录，其支配结晶过程的基本机制仍然存在激烈争论。大量证据证实，常见路易斯碱溶剂能够与钙钛矿前驱体形成此类复合结构。

解决这一相不稳定性问题对于释放钙钛矿太阳能电池在实际应用中的全部潜力至关重要。然而，碘引导的相变对钙钛矿的结构完整性构成了重大威胁。这项研究，通过在前驱体中策略性地引入噻二唑异构体，制备了光活性相稳定的钙钛矿，用于高效太阳能电池。

钙钛矿材料的相不稳定性仍是其光伏实际应用中的主要障碍。此外，2NTD有效抑制了I/I物种的形成，钝化了相关陷阱态，从而减少了由有害碘物种引起的钙钛矿薄膜自降解行为。这一改进显著提升了钙钛矿在富碘环境下的结晶性和相稳定性。研究亮点：高效稳定的倒置钙钛矿太阳能电池：通过2NTD调控FA构型熵，实现26.63%的高效率，并显著提升器件在高温与光照下的长期稳定性。

推动原位表征方法创新：多模态原位平台为钙钛矿成膜动力学研究设立新标准。结论展望本研究通过多模态原位表征手段，系统揭示了BrI混合卤素宽禁带钙钛矿的结晶动力学与电荷传输机制，明确了垂直取向提升电荷提取与卤素均质化引入缺陷的双重效应。研究指出，未来宽禁带钙钛矿性能提升的关键在于平衡晶体取向与缺陷抑制，可通过功能添加剂、气体淬火等工艺调控结晶路径。