近日，浙江师范大学物理与电子信息工程学院南广军课题组与浙江大学朱海明课题组合作，在二维有机-无机杂化钙钛矿领域取得了重要进展，相关成果以“Direct Charge-Transfer Transition Drives Triplet Generation and Photon Upconversion in 2D Hybrid Perovskites” 为题在国际权威期刊 Journal of the American Chemical Society 上发表。
虽然二维钙钛矿具有强量子限制效应，可以导致强激子效应，在光电子器件具有应用前景，但有机/无机界面的光学现象和激发态过程缺乏深入研究。鉴于有机阳离子具有丰富的可调性，理解二维钙钛矿的激子动力学行为成为拓展二维钙钛矿在光电子器件应用的关键。
浙江大学课题组采用时间分辨的光谱技术对(BTm)2PbI4体系的研究发现，除了[PbI4]2-和BTm+产生的吸收峰之外，在(BTm)2PbI4体系还存在一个低于带隙的吸收峰，进而驱动光子的上转换过程，从而需要深入理解该低于带隙的吸收峰特性及产生机制。为此，南广军课题组结合密度泛函理论、适用于大尺度体系的含时密度泛函理论以及从头算分子动力学方法，理论研究了(BTm)2PbI4体系的电子结构和振子强度。理论研究指出该体系具有II型的电子能级排列，认为低于带隙的吸收峰是电荷转移激子。当考虑晶格振动时，理论研究精准再现了实验观测的吸收光谱，揭示BTm+动力学诱导的[PbI4]2-晶格畸变以及BTm+相对于[PbI4]2-晶格的对称性破缺是产生低于带隙的吸收峰的物理起源。这为进一步设计光子上转换的二维钙钛矿材料提供了新设计原理。
浙师大物理与电子信息工程学院封青杰博士研究生开展了理论计算，是本工作的共同第一作者，南广军教授为共同通讯作者。该工作得到了国家自然科学基金面上项目等基金的资助。
参考消息来源：浙江师范大学 新闻网
