复旦大学解凤贤AFM突破溶解度限制:利用温度调控有机配位机制实现高质量钙钛矿单晶的普适性生长及其X射线探测应用

来源:知光谷发布时间:2025-10-09 15:42:14

溶解度是调控钙钛矿单晶生长的关键物理性质。逆温结晶法因其可利用升温过程中溶解度下降的特性,被广泛用于制备高质量钙钛矿单晶,以构建高性能X射线探测器。然而,许多钙钛矿前驱体在高温下并不具备溶解度下降的特性,导致溶剂选择受限。

本文复旦大学解凤贤等人提出一种温度调控有机配位机制,以突破多种钙钛矿组分在ITC过程中的溶剂限制。通过引入聚乙二醇作为配位调节剂,构建了PEG/γ-丁内酯通用溶剂体系,成功实现了多种组分钙钛矿单晶的ITC生长。TROC机制通过在不同温度下动态调控PEG与钙钛矿之间的配位强度实现:低温下PEG与Pb²⁺强配位显著提升溶解度;升温后配位作用减弱,溶解度下降并诱导晶体析出。

所制备的钙钛矿单晶质量优异,应用于X射线探测表现出高性能,如FAPbI₃探测器灵敏度达2.08×10⁴ μC Gyₐᵢᵣ⁻¹ cm⁻²,探测限低至228.6 nGyₐᵢᵣ s⁻¹。本研究为高质量钙钛矿单晶的合成提供了新机制,并推动了其进一步应用。

文章亮点

  1. 提出TROC机制,突破ITC溶剂限制:利用PEG在不同温度下与Pb²⁺的动态配位作用,实现多种钙钛矿在GBL/PEG通用溶剂中的可控结晶。
  2. 构建绿色通用溶剂体系:PEG与GBL均为环境友好型溶剂,适用于MAPbI₃、FAPbBr₃、CsPbBr₃等多种钙钛矿单晶生长。
  3. 单晶质量优异,X射线探测性能卓越:所制备单晶缺陷密度低、载流子寿命长,探测器灵敏度高、探测限低,性能领先。

Z. Duan, K. Wang, H. Liu, et al. “ Overcoming Solubility Limitations in Inverse Temperature Crystallization for Universal Growth of High-Quality Perovskite Single Crystals for X-Ray Detection.” Adv. Funct. Mater. (2025): e15287.

https://doi.org/10.1002/adfm.202515287

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