近日，国际材料领域期刊《Advanced Energy Materials》(影响因子29.368)报道了北京理工大学前沿交叉科学研究院黄佳琦课题组在锂金属复合负极方向研究的新进展，相关研究成果以“Deciphering the Effect of Electrical Conductivity of Hosts on Lithium Deposition in Composite Lithium metal Anodes”为题在线发表。该工作第一作者为北京理工大学前沿交叉科学研究院博士研究生詹迎新，通讯作者为北京理工大学黄佳琦教授。
金属锂有着极高的理论比容量(3860 mAh g−1)和极低的还原电极电势(−3.040 V vs. 标准氢电极)，被认为是高比能二次电池的理想负极材料之一。然而，金属锂在反复的沉积/脱出过程中容易形成锂枝晶和发生体积膨胀等问题，导致锂金属电池的库仑效率低，循环寿命短。将三维骨架结构引入锂金属负极中，形成复合锂金属负极，可以有效缓解锂的体积膨胀和抑制锂枝晶的生长。但是，不同的骨架结构具有不同的参数(导电性，亲锂性，孔曲折度等)，而骨架的优势往往都是通过各个影响因素的耦合作用实现的。由于骨架各个参数之间的耦合，无法准确理解骨架的单个影响因素对锂沉积行为的影响，严重阻碍了骨架结构的合理设计和开发利用。为了探究骨架结构的理性设计原则，需要对骨架结构中众多的影响因素进行解耦，解析骨架单个影响因素对锂沉积行为影响。
以解耦骨架导电性的影响为例，该团队运用实验解耦和相场模拟结合的方法探究了复合锂金属负极中骨架导电性对锂沉积行为的影响。通过在导电骨架表面原位形成聚合物超薄涂层来调控骨架的电导率，同时保持其他参数不变。在考虑实用化条件的情况下，选择铜网(CM)和碳纤维(CF)两种典型骨架材料进行导电性影响的探究。
图1. (a) 不同骨架导电性与电池循环性能的关系总结图;(b) 锂在导电与不导电骨架上沉积形貌的示意图。
与低导电性的骨架材料相比，高导电性的骨架材料可以显著提高多种实用电池体系的循环性能(图1)。因为导电骨架可以充分利用其导电表面，增加锂的沉积位点，降低局部电流密度，而且高导电性的骨架可以使骨架周围的电势均匀分布，进而诱导锂离子的均匀输运，使得锂离子在导电骨架表面沉积均匀。此外，在含锂的复合负极中，全电池循环性能还与骨架单位截面孔体积密切相关，骨架导电性的影响会随骨架单位截面孔体积的增大而减弱。这种解耦方法为探究单一参数在骨架中的作用提供了一种新方法，该方法也可广泛应用于探索骨架的其他影响因素，如亲锂性和孔隙结构等。
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