钙钛矿层与空穴传输材料（HTM）之间的界面缺陷和自由体积对钙钛矿太阳能电池（PSCs）的效率和稳定性具有关键影响。
本研究太原理工大学郭鹍鹏、中国科学院金属研究所邱建航和陕西师范大学刘治科等人通过策略性地调控基于 N,N′-双咔唑（BCz）的HTM中氟原子的分布，分别在其外围基团上不对称和对称引入氟原子，合成了AdF-BCz和SdF-BCz两种材料。结合实验表征和原子分子动力学模拟，发现AdF-BCz相较于无氟的NF-BCz和对称氟化的SdF-BCz，表现出更优异的界面钝化稳定性（针对Pb²⁺和I⁻相关缺陷），以及与钙钛矿表面更强的粘附力。此外，AdF-BCz还能减少界面自由体积，促进更紧密的界面接触，有效抑制离子迁移和钙钛矿降解。
基于AdF-BCz的PSCs实现了25.35%的光电转换效率（PCE），优于SdF-BCz（23.12%）和NF-BCz（24.20%）的器件。未封装的AdF-BCz器件在30%相对湿度下2000小时后仍保持97%的初始效率，在85°C加热300小时后保持82%。
文章亮点
- 不对称氟化策略：通过在HTM分子中不对称引入氟原子，实现了对Pb²⁺和I⁻缺陷的双重钝化，显著提升界面稳定性和器件性能。
- 界面自由体积缩减：AdF-BCz形成更致密的分子堆叠和界面接触，有效阻隔水分、氧气侵入和离子迁移，大幅提升器件稳定性。
- 协同效应显著：AdF-BCz兼具优异的空穴迁移率、能级匹配性和疏水性，实现了高效率（25.35%）与高稳定性（2000小时97%）的统一。
Y. Xing, Z. Li, Y. Li, et al. “ Simultaneous Interfacial Defect Passivation and Free-Volume Reduction by Fluorinated Hole Transport Materials for High-Performance Perovskite Solar Cells.” Adv. Mater. (2025): e13884.
https://doi.org/10.1002/adma.202513884
