良性掩埋界面对显著提升钙钛矿太阳能电池的性能至关重要。然而，在钙钛矿薄膜沉积过程中确保掩埋界面层的完整性具有挑战性。由于钙钛矿前驱体溶液的高极性特性，大多数界面修饰材料会被溶解，从而影响器件的可扩展性和长期稳定性。杭州电子科技大学严文生/周勤&福建物构所高鹏研究团队引入一种有机分子来修饰 SnO₂与钙钛矿之间的掩埋界面，结果表明，溶解度和功能基团对构建良性掩埋界面至关重要。此外，SnO₂与钙钛矿层之间有效的化学桥接作用可抑制缺陷、改善结晶度并降低能量损失。最终，性能最优的钙钛矿太阳能电池实现了 25.08% 的功率转换效率，并具有优异的货架稳定性和光稳定性(符合 ISOS 稳定性协议)。该工作为解决界面挑战提供了可扩展的策略，为可再生能源技术的进一步发展铺平了道路
DLEO
一、研究背景与挑战
PSCs 的发展现状效率已超 26%，但理论极限超 33%，长期稳定性和大规模制备是商业化瓶颈。
掩埋界面的关键作用SnO₂作为电子传输层(ETL)，其表面氧空位(V₀)和羟基会导致非辐射复合;钙钛矿自上而下结晶使掩埋界面缺陷密度高于顶面，影响器件性能和稳定性。
现有问题多数界面修饰材料易被钙钛矿前驱体溶剂(如 DMF/DMSO)溶解，导致界面层失效。
二、核心策略与材料设计
DLEO 分子特性从榴莲中提取的有机硫分子，含氨基(-NH₂)、羧基(-COOH)和乙硫基，几乎不溶于 DMF/DMSO，水溶性良好。
作用机制
羧基与 SnO₂表面氧空位结合，钝化 V₀缺陷;
氨基和乙硫基与钙钛矿中未配位的 Pb²⁺形成氢键或配位键，桥接 SnO₂与钙钛矿层。
三、实验结果与分析
SnO₂薄膜修饰效果
表面形貌AFM 显示粗糙度从 2.29 nm 降至 2.10 nm，更平滑的表面利于钙钛矿生长;
电学性能电导率从 7.00×10⁻⁴ S/m 提升至 9.95×10⁻⁴ S/m，缺陷密度从 9.67×10¹⁷ cm⁻³ 降至 9.02×10¹⁷ cm⁻³(SCLC 测试)。
界面相互作用验证
DFT 计算DLEO 与 SnO₂缺陷表面的吸附能达 - 2.98 eV，羧基和氨基是主要结合位点;
XPS 分析O 1s 谱图显示氧空位比例从 0.27 降至 0.23，Sn 3d 峰向高结合能移动，证实相互作用。
钙钛矿薄膜质量提升
形貌与结晶性SEM 显示 PbI₂薄膜多孔化，GIWAXS 表明钙钛矿 (100)、(200) 晶面衍射强度增强，残余 PbI₂减少;
应力与缺陷拉曼光谱显示应变从 - 0.51% 降至 - 0.39%，XRD 证实结晶度提高， buried 界面粗糙度从 4.71 nm 降至 7.998 nm(AFM)。
器件制备
一、基底清洗与预处理
ITO 玻璃清洗
步骤：依次用去离子水、丙酮、乙醇超声清洗各 20 分钟，干燥后进行等离子体处理。
参数：等离子体处理时间 10 分钟，优化表面润湿性。
二、电子传输层(ETL)制备
SnO₂层制备
溶液配制：将 SnO₂前驱体(15%)稀释至 5 wt.%。
旋涂参数：取 50 μL 溶液，以 2000 rpm 转速旋涂 30 秒。
退火处理：150°C 退火 30 分钟，形成致密 SnO₂ ETL。
DLEO 修饰层制备
溶液配制：将 DLEO 溶于超纯水，配制浓度为 0.5、1.0、2.0 mg/mL 的溶液。
旋涂参数：取 50 μL 溶液，以 3000 rpm 转速旋涂 30 秒。
退火处理：100°C 退火 10 分钟，冷却至室温。
三、钙钛矿层制备(两步法)
PbI₂层制备
环境：转移至氮气手套箱。
溶液配制：1.5 M PbI₂溶液(DMF:DMSO=9:1，体积比)。
旋涂参数：取溶液以 1500 rpm 转速旋涂 30 秒。
退火处理：70°C 退火 1 分钟，冷却。
有机盐溶液旋涂
溶液配制：FAI:MAI:MACl=90 mg:9 mg:12 mg 溶于 1 mL 异丙醇。
旋涂参数：以 1500 rpm 转速旋涂 30 秒。
退火处理：在湿度 30%~40% 的空气环境中，150°C 退火 15 分钟。
表面钝化处理
溶液配制：5 mg/mL oFPEAI 异丙醇溶液。
旋涂参数：以 5000 rpm 转速旋涂 30 秒。
四、空穴传输层(HTL)制备
spiro-OmetaD 溶液配制
成分：72.3 mg spiro-OmetaD + 28.8 μL t-BP + 17.5 μL Li-TFSI 溶液(520 mg/mL 乙腈)，用 1 mL 氯苯稀释。
旋涂参数：以 2000 rpm 转速旋涂 30 秒，形成 HTL。
五、电极与抗反射层制备
银电极蒸镀
方法：热蒸发技术，厚度 120 nm，有效面积 0.06 cm² 和 0.1 cm²。
MgF₂抗反射层(ARC)
方法：热蒸发技术，厚度 95 nm，蒸镀于器件背面。
图文信息
图 1. a) 电子传输层(ETL)制备的示意图。b) DLEO 在水中(左，20 毫克 / 毫升)和混合溶液(DMF:DMSO=9:1，右，3 毫克 / 毫升)中的照片。c) 通过原子力显微镜(AFM)获得的对照组(ITO/SnO₂)和目标组(ITO/SnO₂/DLEO)的表面粗糙度图像。d) 对照组(ITO/SnO₂)和目标组(ITO/SnO₂/DLEO)样品的透射率、e) 电导率和 f) 空间电荷限制电流(SCLC)曲线。
图 2. a) DLEO 在缺陷 SnO₂表面不同官能团锚定位点的吸附几何结构。b) 对照组 (ITO/SnO₂) 和目标组 (ITO/SnO₂/DLEO) 薄膜的 O 1s X 射线光电子能谱 (XPS)。c) Sn 3d 芯能级 XPS 光谱。d) 对照组 DLEO 和目标组 DLEO 与 PbI₂作用的傅里叶变换红外 (FTIR) 光谱。e) 电子传输层与 PbI₂之间桥接中间层的示意图
图 3. a) 通过扫描电子显微镜(SEM)获得的 PbI₂薄膜表面形貌：对照组(ITO/SnO₂/PbI₂)和目标组(ITO/SnO₂/DLEO/PbI₂)，相应的横截面图像如插图所示。b) 对照组(ITO/SnO₂/ 钙钛矿)和目标组(ITO/SnO₂/DLEO/ 钙钛矿)的钙钛矿薄膜掠入射广角 X 射线散射(GIWAXS)图谱。c) 对照组(ITO/SnO₂/ 钙钛矿)和目标组(ITO/SnO₂/DLEO/ 钙钛矿)的空间应变映射图。d) 对照组(ITO/SnO₂/ 钙钛矿)和目标组(ITO/SnO₂/DLEO/ 钙钛矿)的掩埋钙钛矿薄膜 SEM 图像及其对应的原子力显微镜(AFM)图像。e,f) 掩埋钙钛矿薄膜的 X 射线衍射(XRD)分析。g) 相应钙钛矿薄膜的拉曼应力统计
图 4. a) 基于 SnO₂/DLEO 电子传输层(ETL)的器件的扫描电子显微镜(SEM)横截面图。b) 基于 SnO₂和 SnO₂/DLEO 电子传输层的器件的电流 - 电压(J-V)曲线，c) 外量子效率(EQE)光谱，以及 d) 带有抗反射薄膜(ARTF)的器件的 J-V 曲线。e) 效率的统计分布，f) 稳定性跟踪测试(25±5°C;相对湿度 25±5%)，以及 g) 相应器件在 1 个太阳条件(100 mW・cm⁻²，AM 1.5 G)下、30±5°C 的氮气(N₂)环境中的最大功率点跟踪测试
图 5. a) 对照组(ITO/SnO₂/ 钙钛矿)和目标组(ITO/SnO₂/DLEO/ 钙钛矿)的瞬态吸收测试。b) 相应器件的空间电荷限制电流(SCLC)测量，c) 瞬态光电流(TPC)和 d) 瞬态光电压(TPV)测量。e) 由导纳谱导数得出的跃迁频率阿伦尼乌斯图。f) 在 310 K 下测量的基于两种电子传输层(ETL)的器件陷阱态密度(NT)。g) 由紫外光电子能谱(UPS)结果绘制的能级示意图
