埋地界面的电荷传输和非辐射复合损耗是限制钙钛矿太阳能电池（PSCs）效率和稳定性的重要因素。鉴于此，成都理工大学陈雨&四川大学彭强在期刊《Angewandte Chemie International Edition》发文，题为“Tailoring Low-Miller-Index Crystal Facets Realizes Perovskite Solar Cells with Flat Grain-boundary Grooves”。本文筛选了一系列二磷酸路易斯碱基分子，其中具有适当烷基链和多个活性位点的N，N-双（二苯基膦）胺（N-DPPM）不仅可以有效地促进载流子转运，而且可以与配位不足的Pb协调2+并通过N⋯H键与FA相互作用。这些特征促使沿着（100）/（200）晶面形成高质量的钙钛矿薄膜。有趣的是，这些取向的低米勒折射率晶面的异界面能量大约增加了两倍，晶界能量大约减少了两倍，使晶界沟变平，从而减少了纳米级物理空隙并释放了残余应力。因此，冠军倒置PSC在窄带隙（1.55 eV）、大面积（0.5 cm）上表现出令人印象深刻的功率转换效率，分别为26.80%、26.18%和20.59%+2）和宽禁带（1.73 eV）器件。同时，未封装的器件在长期储存、热老化或光浸泡后表现出优异的稳定性。
创新点：
1. 分子设计突破：开发新型二磷酸路易斯碱分子N-DPPM（N,N-双(二苯基膦)胺），其创新性体现在：双活性位点协同作用：双磷（P）单元与欠配位Pb²⁺强配位，-NH基团通过N···H氢键与FA⁺相互作用，实现缺陷双模式钝化。烷基链长度优化：n=1的短链设计（空间距离3.11 Å）精准匹配钙钛矿(100)晶面间距（3.2 Å），促进定向结晶。静电势调控：ESP计算显示分子电子给体特性，提升界面偶极矩，空穴迁移率提高41%至3.89×10⁻² cm² V⁻¹ s⁻¹
2. 晶体工程革新：低米勒指数晶面诱导：通过调控γ<sub>GB</sub>/γ<sub>HI</sub>能量比，促使钙钛矿沿(100)/(200)晶面定向生长，晶界能降低50%（0.0381 eV nm⁻²），异质界面能提升131%（0.289 eV nm⁻²）。晶界沟槽平坦化：AFM显示晶界角从151.6°增至172.4°，表面粗糙度降低64%（16.5 nm vs 45.5 nm），消除纳米级物理空隙并释放残余应力（σ<sub>M</sub>从62.77 MPa降至9.36 MPa）。
未来展望：
1.分子设计扩展：开发非对称膦酸衍生物，通过调控P/N原子比例优化电荷传输路径，探索硒/硫杂原子替代体系，利用更大原子半径增强晶格稳定性
2.机理深度解析：原位表征技术：搭建同步辐射X射线平台，实时观测晶界沟槽动态演变，机器学习辅助：建立分子结构-晶面取向的AI预测模型（需>10⁴组DFT数据）
原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/ange.202511042
