论文概览
Me-4PACz是常被用于反式钙钛矿太阳能电池器件空穴传输层的自主装分子材料，然而其自发形成的聚集态和较差的钙钛矿前驱体溶液浸润性阻碍了器件的性能表现。基于此问题，武汉大学李建民等人在Advanced Materials刊发题为“Albendazole Passivation in Inverted Wide-Bandgap Perovskite Solar Cells toward Efficient Perovskite/CuInGaSe2 Tandem Photovoltaics”的研究成果，他们引入Albendazole(ALB)用于抑制Me-4PACz的聚集，其路易斯碱特性促进钙钛矿薄膜质量，减少底面缺陷并对齐能级排列。此外，Me-4PACz和ALB之间定向π-π堆积作用抑制了非辐射复合增强空穴传输。ALB优化的反式宽禁带钙钛矿太阳能电池实现了22.68%的光电转换效率，更重要的是将改性宽带隙钙钛矿电池器件与与1.03 eV带隙的铜铟镓硒(CIGS)底电池集成形成钙钛矿/铜铟镓硒叠层器件，效率达29.06%。
亮点解析
优化的宽带隙钙钛矿单结器件性能：
ALB处理后的器件相较于对照组，开路电压(Voc)从1.241 V增至1.249 V，填充因子(FF)从82.25%提升至83.98%，电流密度(Jsc)同步增长。20个独立器件的性能参数箱型统计图展现良好的可重复性。稳态功率输出测试进一步验证ALB改性器件维持21.9%的稳定输出，显著优于对照组(20.7%)。
ALB对Me-4PACz表面改性机制：
DFT计算揭示ALB与Me-4PACz通过π-π堆叠，在NiOx表面形成稳定平行构型(吸附能-0.59 eV)。XPS N 1s谱中407.29 eV特征峰的增强及FTIR谱中C=N键位偏移证实分子间强相互作用。DMF清洗对比实验表明ALB促使弱结合Me-4PACz聚集态的解吸并重构形成致密层，AFM显示表面粗糙度从4.71 nm降至4.30 nm。KPFM图谱揭示ALB处理使表面电势分布更均匀(电位差从374 mV升至445 mV)，优化载流子传输路径，减少界面的非辐射复合。
ALB对钙钛矿层性能影响：
FTIR及XPS谱证明ALB的苯并咪唑环中的N原子与Pb²⁺形成配位，从而改善钙钛矿层埋底界面处的结构缺陷，得到优化的界面形貌(SEM及AFM)。钙钛矿前驱体溶液接触角从27.9°降至21.6°，说明改善了前驱体润湿性，利于制备高质量钙钛矿薄膜。XRD谱中(100)晶面提升的强度以及缩窄的半峰宽揭示显著提升的结晶质量。UPS测试显示ALB使HTL的HOMO能级从-5.60 eV降至-5.65 eV，与钙钛矿VBM能级(-5.71eV)形成更匹配的阶梯状排列。更低的PL发射谱及TRPL平均寿命缩短(24.49 ns→8.89 ns)，瞬态吸收光谱中722 nm处信号衰减加快(4.42 ns→3.75 ns)，证实促进的空穴提取效率。
钙钛矿/铜铟镓硒叠层器件性能表现：
基于ALB优化的半透明钙钛矿顶电池(PCE=20.15%)与1.03eV-CIGS底电池集成四端叠层器件。EQE谱展现匹配的子电池电流密度(19.78mA/cm²及19.91mA/cm²)，最终实现29.06%的总效率，跻身领域最高水平。
结论展望
本研究通过ALB对Me-4PACz自组装分子的表面改性，同步调控了SAM层的堆积形态，改善浸润性以及对钙钛矿层埋底界面的优化和结晶度提升，显著提升了宽带隙单结钙钛矿电池器件的效率与耐用性，而在钙钛矿/铜铟镓硒叠层器件方面取得的成就为下一代叠层光伏技术提供了极具商业化潜力的技术路径。
原文链接：
https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202505597
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