由于反式结构(p-i-n)的钙钛矿太阳能电池具有容易量产、运行可靠、能够与基于钙钛矿的多种器件结构兼容等优势,其实现商业化应用的前景受到人们广泛关注。但是通常p-i-n结构钙钛矿太阳能的性能低于n-i-p结构,这个问题导致人们不愿意选择p-i-n结构的钙钛矿电池。
美国能源部国家可再生能源实验室朱凯、托莱多大学鄢炎发等报道一种反应性表面工程处理方法,通过简单的后处理方式,在钙钛矿薄膜顶部使用3-(氨基甲基)吡啶(3-APy, 3-(Aminomethyl)pyridine)处理,实现了稳定的高性能反式钙钛矿太阳能电池器件,最终电池效率超过25%。目前在钙钛矿表面区域创建内置电场是一种最大限度地减少表面电子-空穴复合并增强电荷提取的方法。由于良好的钙钛矿吸收材料通常表现出弱的p型导电性,因此在表面区域产生I-空位是创建内置电场的首选方法。由于静电吸引,引入带负电荷Py环的分子可以促进正电荷I-空位的形成。为了在不显著扰动表面区域晶格的情况下允许分子合并,分子最好包含一个FA单元作为其头部。这将允许FA单元并入晶格的A位置,不显示电荷转移的屏障。而Py环单元将被留在外面,以促进附近I空位的形成。3-APy分子就是一个很好的选择。研究表明,有机胺小分子可以与FA 1+阳离子反应,形成体积较大的酰胺1+阳离子。3-APy含有Py环和胺基;预计会与FA 1+反应,形成一个新的1+阳离子,该阳离子由带有Py环的“FA阳离子单元”组成。其中表面FA+与3-APy反应,形成MPyFA+(N-(3-methylpyridine)formamidinium)并释放NH3。实际上,密度泛函理论(DFT)计算显示反应能量为0.72 eV,证明反应可进行。同时研究人员发现3-APy处理可以改变钙钛矿表面的能量,产生内置电场,有利于电子提取并减少电荷复合。研究人员利用紫外光电子能谱(UPS)表征了原始薄膜和经3-APy处理的钙钛矿薄膜的能量。二次电子发射(SECO)和价带最大值(VBM)光谱显示,APy处理将功函数从约4.77 eV降低到4.21 eV,并将VBM从约0.80 eV转移到1.51 eV。这为提取电子和阻挡空穴创造了有利的表面能级/能带弯曲。由于3-APy与钙钛矿表面的FA+反应,降低钙钛矿层表面粗糙度和由于界面台阶/阶梯结构产生的电势涨落变化;同时,钙钛矿表面生成的产物降低了碘空穴的形成能,并且在表面产生有效的n型掺杂。因为有机分子和碘等容易挥发的物质,导致钙钛矿薄膜的顶部表面容易形成缺陷,因此顶部表面工程对于实现更高效率的p-i-n结构电池非常重要,理想的表面工程处理方法应该具有多种特点:不会影响钙钛矿薄膜体相的性质、不会产生阻碍电荷传输的物质、能够降低钙钛矿中的缺陷、在表面区域产生内建电场,从而有效地进行电荷抽取并且阻碍载流子复合。
图1 表面反应、形貌和电位
该项研究利用有机分子调控钙钛矿表面形貌和能带结构,得到了光电转换效率超过25%的p-i-n钙钛矿太阳能电池器件,在55℃大气气氛中1个太阳光照射条件工作2400 h后仍保持87%的电池效率,提出了进一步推动钙钛矿太阳能电池商业化的新策略。相关研究成果发表在《Nature》。
(廖明月 汤匀)
文献来源:Jiang Q, Tong J H, Xian Y M, et al. Surface reaction for efficient and stable inverted perovskite solar cells. Nature, 2022, DOI: 10.1038/s41586-022-05268-x.
责任编辑:周末
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