钙钛矿界面工程对于提高钙钛矿太阳能电池(PSC)的性能和稳定性至关重要，2D/3D钙钛矿异质结在这方面表现出了特别的前景。然而，由于电荷复合、离子迁移和电场不均匀性，3D钙钛矿光吸收器顶部和底部界面的缺陷会降低钙钛矿太阳能电池(PSC)的性能和运行稳定性。
有鉴于此，阿卜杜拉国王科技大学Randi Azmi，Stefaan De Wolf等人证明了长烷基胺配体可以在顶部和底部3D钙钛矿界面生成近相纯2D钙钛矿，并有效地解决了上述问题。在后接触侧，发现所使用的烷基胺配体通过与所使用的有机空穴传输自组装单层分子中的膦酸基团发生酸碱反应来加强与基底的相互作用，从而调节2D钙钛矿的形成。在此条件下，具有双面2D/3D异质结的倒置PSCs获得了25.6 % (认证25.0 % )的光电转换效率( PCE )，在85摄氏度的空气中经过1000小时的1- sun光照后，仍保留了95 %的初始PCE。
底部界面2D/3D异质结
作者开发了具有空穴收集接触(p型)的倒置 (p-i-n) PSC，为了解决钙钛矿薄膜底部形成2D/3D异质结的难题，将HBzA配体混合到 2PACz SAM 溶液中，利用HBzA和2PAC反应形成离子键以及HBzA中的-OH基团可以与-PO(OH)2和ITO 形成氢键，进一步加强附着力，这种结合有利于它们在钙钛矿加工过程中粘附到基底上，并有助于在3D钙钛矿层下方形成2D钙钛矿层。在成功地将HBzA配体附着在ITO/2PACz表面上后，通过旋涂沉积了3D钙钛矿墨水，通过多种表征表明底部界面处的2D钙钛矿形成调节了钙钛矿的结晶。
图1 孔选择性底部界面处的2D/3D异质结
顶部界面的3D/2D异质结
对于顶部界面的3D/2D异质结，作者开发了一种简单的两步混合方法来形成纯相2D钙钛矿层，结果证实了控制2D钙钛矿的相纯度和维度的方法的成功。二维钙钛矿(n>1)钝化层的更高维度至关重要，因为体积较小的有机阳离子界面具有更高的电导率。作者通过GIWAXS测量确定了2D钙钛矿层的晶体取向和维度，通过HR-STEM 可视化了顶部接触处的2D钙钛矿形成和方向，表明混合方法形成钙钛矿异质结构的稳健性。
图2 电子选择性顶部界面的3D/2D异质结
器件性能和特征
作者分别优化了基于烷基胺的2D配体在底部2D/3D钝化处的2PACz SAM和2D配体之间的比率、烷基胺配体中、异质结PbI2厚度。对倒置 PSC 采用双面2D/3D异质结钝化，并在反向条件下证明了最大PCE为25.63%。通过测试各种空穴传输SAM分子的其他钙钛矿组合物，证明了方法的普适性。双面2D/3D异质结器件VOC×FF值约为Shockley-Queisser极限的 91%，这是仅顶部或整体钝化的PSC中的最高值之一。
作者还使用空间电荷限流(SCLC)和热导纳光谱(TAS)分析确定了钙钛矿薄膜的控制和双面 2D/3D钝化的陷阱态，双2D/3钙钛矿钝化器件Nt在所有能量缺陷能级中都具有较低的Nt值，表明2D钙钛矿钝化对钙钛矿薄膜中的浅层和深层缺陷进行了充分的钝化。作者评估了封装PSC在光应力和热应力下的长期稳定性，器件在空气中1-sun和85°C开路条件下在超过1000小时后的相对PCE损失仅为5%。
图3 设备性能和稳定性分析
