研究声子振动模的拉曼光谱是表征石墨烯材料的最有效的技术手段之一。层间剪切和呼吸声子模是多层石墨烯材料区别于单层石墨烯的独特声子振动模。近年来，中国科学院半导体研究所半导体超晶格国家重点实验室研究员谭平恒研究组利用自己发展的超低波数拉曼技术已分别在多层石墨烯和多层旋转石墨烯中观察到了层间剪切模式[Nature Materials 11, 294-300 (2012)，Nat. Commun. 5:5309 (2014)]。然而，由于对称性和较弱的电声子耦合等原因，到目前为止科学家们还未能在常温下观察到多层石墨烯的层间呼吸模式。另外，谭平恒研究组提出的单原子链模型在只考虑最近邻相互作用情况下已经能完美介绍多层石墨烯层间剪切模式的物理性质，但此模型能否应用到层间呼吸模还不清楚。
最近，该研究组博士生吴江滨和研究员谭平恒等人与中国人民大学教授季威以及剑桥大学教授Ferrari合作，利用共振拉曼光谱技术，对转角多层石墨烯的层间呼吸模进行了系统研究。他们发现在转角多层石墨烯界面处的层间呼吸耦合与正常Bernal堆垛多层石墨烯的强度相当。此结果显著地不同于层间剪切耦合，后者在转角多层石墨烯界面处的层间剪切耦合减弱到了正常Bernal堆垛多层石墨烯的20%。第一性原理计算表明转角多层石墨烯界面处的对称性破缺是导致其剪切模和呼吸模表现出不同行为的主要原因。研究同时表明，多层石墨烯的呼吸模频率随其层数的变化关系用只考虑最近邻相互作用的单原子链模型已无法正确描述。但是，如果加入次近邻层间呼吸耦合，则可解释实验观察到的转角多层石墨烯的层间呼吸模频率，并拟合得到多层石墨烯的次近邻层间呼吸耦合为最近邻的9%。这是在范德瓦尔斯二维晶体材料中第一次观察到这种次近邻的层间呼吸耦合。该研究成果表明，可通过观察层间剪切模来探测转角多层石墨烯中各Bernal堆垛子系统的层数，同时用层间呼吸模来探测其总的层数。
该项研究工作得到了国家自然科学基金委的大力支持，并于近期在线发表在美国化学会学术刊物ACS Nano上。谭平恒和季威为该论文的共同通讯作者。这项发现不仅是石墨烯拉曼光谱领域方面的重要进展，而且还可以推广到其它由不同二维晶体材料堆垛而成的二维异质结，使得超低频拉曼光谱技术成为这种二维异质结层间耦合的重要表征手段。
两类转角4层石墨烯的层间剪切模和层间呼吸模(doi: 10.1021/acsnano.5b02502) 责任编辑：solar_robot
